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馬新賓/王勇Nature子刊：連續(xù)加氫過(guò)程中Cu簇的可擴(kuò)展合成

對(duì)比Cu納米顆粒和單原子，只含有少量原子的亞納米Cu簇表現(xiàn)出獨(dú)特的催化行為。然而，由于Cu物種的高遷移率，可擴(kuò)展合成穩(wěn)定的Cu簇仍是一個(gè)主要挑戰(zhàn)。

基于此，天津大學(xué)馬新賓教授和美國(guó)華盛頓州立大學(xué)王勇教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)便實(shí)用的穩(wěn)定負(fù)載Cu簇催化劑的可擴(kuò)展合成方法。該方法是在200 ℃低溫下，將Cu從負(fù)載的Cu納米顆粒擴(kuò)散到CeO₂中，形成穩(wěn)定的、尺寸合適的Cu團(tuán)簇。

在連續(xù)加氫反應(yīng)中，這些Cu團(tuán)簇具有較高的中間產(chǎn)物產(chǎn)率（95%），由于它們對(duì)中間產(chǎn)物的平衡吸附和H₂的解離。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了Cu原子從SiO₂負(fù)載的團(tuán)簇上分離，以及這些分離的Cu原子在CeO₂(100)和CeO₂(110)上的錨定。在CeO₂上Cu原子的吸附能為-2.26 eV至-3.56 eV，遠(yuǎn)低于SiO₂上的吸附能（-0.52至-0.64 eV）。

結(jié)果表明，Cu原子在CeO₂表面比SiO₂表面更穩(wěn)定，從SiO₂中分離出來(lái)的Cu原子更傾向于錨定在CeO₂表面。

根據(jù)Cu原子的潛在錨定位置，Cu原子首先趨于穩(wěn)定在CeO₂的氧空位上形成單一的Cu位點(diǎn)，隨后更多的Cu原子在表面遷移并錨定在現(xiàn)有的Cu位點(diǎn)上，從而導(dǎo)致在CeO₂(100)和CeO₂(110)面上Cu簇的生長(zhǎng)。

此外，作者還發(fā)現(xiàn)Cu₁位點(diǎn)和Cu_3~4簇在錨固過(guò)程中比其他位點(diǎn)更穩(wěn)定。根據(jù)這些實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果，可以得出在低溫下通過(guò)兩步原子擴(kuò)散過(guò)程獲得穩(wěn)定的Cu團(tuán)簇。第一步發(fā)生在最初的幾個(gè)小時(shí)內(nèi)，包括Cu原子從NPs前體中釋放出來(lái)，然后被CeO₂上的缺陷捕獲，形成穩(wěn)定的Cu SAs。

在此過(guò)程中，Cu的平均晶粒尺寸減小，而原子分散Cu^δ+的表面比例增大。當(dāng)CeO₂上所有可用的位置都被占據(jù)后，釋放出的多余Cu原子會(huì)錨定在單原子周?chē)?，逐漸形成穩(wěn)定的Cu簇。

Scalable synthesis of Cu clusters for remarkable selectivity control of intermediates in consecutive hydrogenation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36640-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36640-8.

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