由于水性電解質(zhì)的安全性和可負(fù)擔(dān)性，水系鋅離子電池具有大規(guī)模儲(chǔ)能的實(shí)際前景；此外，通過直接使用鋅金屬作為負(fù)極，制造工藝顯著簡化。然而，由于近表面的水解離而產(chǎn)生的氫析出阻礙了它們的大規(guī)模應(yīng)用。

在此，阿德萊德大學(xué)喬世璋團(tuán)隊(duì)報(bào)告了通過CuN₃配位石墨碳氮化物（CuN₃–C₃N₄）反催化界面抑制析氫反應(yīng)，以實(shí)現(xiàn)高效的水性鋅離子電池。

圖1. 原位監(jiān)測HER和HER與Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的形成之間的關(guān)聯(lián)性

基于原位氣相色譜和基于原位同步加速器的X射線衍射光譜，作者證明了析氫反應(yīng)觸發(fā)了Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的形成。原位紅外光譜和密度泛函理論模擬的結(jié)合已證明穩(wěn)定近表面H₃O⁺物種，并通過反催化界面調(diào)節(jié)H*中間體的吸附，以抑制析氫反應(yīng)。

因此，抗催化界面極大地提高了鍍鋅/剝離的庫侖效率，使其在5500次循環(huán)中達(dá)到~99.7%，并且在1 mA cm^–2和1 mAh cm^–2下的循環(huán)可逆性超過1300小時(shí)。

在具有抗催化界面的情況下，整個(gè)電池在1C的400次循環(huán)中顯示出98.3%的優(yōu)異庫侖效率。這些發(fā)現(xiàn)為高效水性鋅離子電池的目標(biāo)設(shè)計(jì)提供了戰(zhàn)略見解。

圖2. 具有反催化界面的鋅陽極的電化學(xué)性能

Suppressing Hydrogen Evolution via Anticatalytic Interfaces toward Highly Efficient Aqueous Zn-Ion Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.2c12587