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過渡金屬氧化物正極中的氧離子可以在高壓下儲存電荷，為實(shí)現(xiàn)更高能量密度的電池提供了途徑。然而，在給這些正極材料充電時氧化的氧離子形成O₂分子被困在材料中從而導(dǎo)致電壓滯后。

鑒于此，英國牛津大學(xué)Peter G. Bruce教授和Robert A. House研究員等人通過利用Na_0.6[Li_0.2Mn_0.8]O₂ 過渡金屬超結(jié)構(gòu)中抑制的金屬遷移來研究O^2-上的空穴態(tài)性質(zhì)，并結(jié)合使用高分辨率共振非彈性 X 射線散射 (RIXS)、¹⁷O 核磁共振、密度泛函理論和超導(dǎo)量子干涉裝置磁力測量來跟蹤它們隨時間的演變。

圖1. ¹⁷O核磁共振的隨時間變化

研究表明，氧化物離子氧化時產(chǎn)生的電子空穴和未成對電子離域化。在Na_0.6[Li_0.2Mn_0.8]O₂中，O有兩種配位環(huán)境：O–Mn₂和 O–Mn₃。作者發(fā)現(xiàn)氧化發(fā)生在O-Mn₂上，因?yàn)镺-Mn₂在費(fèi)米能級下具有非鍵合 O-2p軌道，而O-Mn₃與原始狀態(tài)相比保持相對不變。

此外，具有離域空穴態(tài)的氧化O離子隨著電化學(xué)測試中觀察到的高壓平臺逐漸消失而形成O₂分子。這些結(jié)果首次直接證明了當(dāng)O^2-在電池正極中氧化時可在O^2-離子上形成離域電子空穴的性質(zhì)。最終，在O上形成空穴狀態(tài)且不轉(zhuǎn)化為O₂ 的O-氧化還原正極是提供真正可逆正極材料的理想選擇。因此，了解可逆 O-氧化還原反應(yīng)的性質(zhì)對實(shí)現(xiàn)新一代高能量密度電池正極至關(guān)重要。

圖2. O上的非局域化電子孔

Delocalized electron holes on oxygen in a battery cathode, Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01211-0

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?牛津Nature Energy：電池正極氧的非局域電子空穴

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