使用非溶劑化,或所謂的弱溶劑化電解液(NSEs),被認(rèn)為是解決Li-S電池實際應(yīng)用障礙最有前景的方法之一。然而,盡管NSEs與鋰負(fù)極具有良好的兼容性,但采用NSEs的長壽命Li-S電池很少,甚至從未被報道過,這仍然是一個謎。華中科技大學(xué)伽龍等以非溶劑化的飽和二甘醇(G2)電解液為例,揭示了NSEs中Li-S電池容量衰減的根源。圖1. 采用非溶劑化性和溶劑化電解液的Li-S和Li-Li電池的電化學(xué)性能比較研究發(fā)現(xiàn),NSEs中Li-S電池的容量衰減主要是由于死Li2S在正極側(cè)的積累,而不是負(fù)極或電解液的降解。正極中的非活性物種被確定為大尺寸聚集的死Li2S,它面臨著遲緩的Li+擴散和長距離的Li+/電子途徑。同時,作者揭示了循環(huán)過程中正極中硫物種的演變,以澄清死Li2S的積累過程。基于上述認(rèn)識,這項工作提出了一種簡單有效的方法(即采用4.2V的高截止充電電壓,,OCP)來重新激活一系列NSEs中的死Li2S。圖2. 使用G20.8LiTFSI電解液的Li-S電池的降解機制結(jié)果,重新激活后,采用G2基NSEs的扣式(200次循環(huán)后保留1102 mAh g-1)和軟包電池(40次循環(huán)后保留88%的容量)的循環(huán)壽命得到延長。此外,在采用1,2-二甲氧基乙烷(DME)和AN基NSEs的Li-S電池中,進一步證實了提議的重新激活方法的普適性。作者相信這項工作有助于激發(fā)對非溶劑化硫轉(zhuǎn)化的深入研究,并促進具有競爭力的Li-S電池的實用性。圖3. 采用NSEs的Li-S電池的電化學(xué)特性和OCP方法的普適性Electrochemical Reactivation of Dead Li2S for Li-S Batteries in Non-Solvating Electrolytes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218803