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山大黃柏標(biāo)/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略誘導(dǎo)的氧空位增強(qiáng)TiO2的電催化NRR活性

電化學(xué)氮還原反應(yīng)(NRR)是一種通過碳中性和環(huán)境友好的路線合成NH₃的有效方法。然而，在提高傳統(tǒng)NRR電催化劑的活性和選擇性方面仍然存在許多的難題。

山東大學(xué)黃柏標(biāo)、程合峰等報道了一種鋰嵌入TiO₂納米片的策略，以提高氧空位(V_O)濃度，將惰性的TiO₂(B)激活為用于NRR的高效Li-TiO₂(B)電催化劑。

作為半徑最小的金屬，Li很容易嵌入到TiO₂(B)的層狀結(jié)構(gòu)中，結(jié)構(gòu)畸變有利于V_O濃度的提高。Li-TiO₂(B)表現(xiàn)出出色的NRR性能，在0.5 M LiClO₄電解質(zhì)中，NH₃產(chǎn)率為8.7 μg h^-1mg^-1_cat。

在-0.4 V vs. RHE的法拉第效率(FE)為18.2%，是TiO₂(B)的6倍。另外，在連續(xù)六個循環(huán)的測試中，Li-TiO₂(B)顯示出穩(wěn)定的NH₃產(chǎn)率和FE，形態(tài)和結(jié)構(gòu)也沒有發(fā)生變化，這表明Li-TiO₂(B)具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，增加的V_O有助于提高Li-TiO₂(B)的導(dǎo)電性并促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，同時，增加的V_O為N₂吸附/活化提供了更多的活性位點(diǎn)，相鄰的Ti³⁺離子將3d電子轉(zhuǎn)移到N₂空反鍵軌道，導(dǎo)致N₂分子的活化并有利于隨后的NRR動力學(xué)。

這項工作展示了一種合理的氧空位工程，可將惰性TiO₂活化成高效的Li-TiO₂電催化劑以實現(xiàn)NRR，并為其他層狀金屬氧化物/硫?qū)僭鼗锾峁┩ㄓ玫匿嚽度胪緩揭蕴岣咂潆姶呋阅堋?/span>

Li-Intercalation Boosted Oxygen Vacancies Enable Efficient Electrochemical Nitrogen Reduction on Ultrathin TiO₂ Nanosheets. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133085

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/b6a570146e/

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