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在各種可再生能源的驅(qū)動(dòng)下，電化學(xué)水分解技術(shù)為解決不可再生化石資源消耗帶來(lái)的環(huán)境問(wèn)題和能源危機(jī)提供了一種可行且經(jīng)濟(jì)的方法。設(shè)計(jì)用于析氫反應(yīng)(HER)陰極的催化劑是主要關(guān)注領(lǐng)域之一，因?yàn)樗鼘?duì)快速、高質(zhì)量產(chǎn)氫的影響最大。

釕(Ru)基催化劑的價(jià)格不僅相對(duì)較低，而且氫結(jié)合能(~65 kcal mol^-1)與鉑(Pt)基催化劑相似，在促進(jìn)水解離方面顯示出巨大的潛力，可以替代昂貴的鉑(Pt)基催化劑。然而，貴金屬原子固有的高表面能使得它們?cè)谥苽浠蚍磻?yīng)過(guò)程中很容易凝聚成大顆粒，這降低了它們的比活性。因此，開(kāi)發(fā)高效、高活性和穩(wěn)定的Ru基HER催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，高麗大學(xué)Sang Kyu Kwak和蔚山國(guó)家科學(xué)技術(shù)研究所Jong-Beom Baek(共同通訊)等人報(bào)道了Ru納米顆粒可以通過(guò)電子金屬-載體的相互作用而引入到Fe₃O₄和碳載體(Ru-Fe₃O₄/C)中，從而使得催化劑具有高效的HER性能。

本文在已知結(jié)構(gòu)信息的情況下，在1 M KOH電解質(zhì)中測(cè)試了Fe₃O₄/C、Ru/C、Pt/C和負(fù)載Ru納米顆粒的Ru-Fe₃O₄/C的HER性能。通過(guò)極化曲線可以看出，F(xiàn)e₃O₄/C在較寬的電位范圍表現(xiàn)出可以忽略的HER性能，而Pt/C和Ru/C均表現(xiàn)出良好的HER性能，僅需要17和87 mV的過(guò)電位即可達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度。相比之下，Ru-Fe₃O₄/C同樣具有優(yōu)異的HER性能，最低過(guò)電位為11 mV(10 mA cm^-2)，這證明了電子金屬-載體的相互作用通過(guò)調(diào)控Ru的氧化態(tài)直接影響負(fù)載納米顆粒的Ru-Fe₃O₄/C的催化性能。

此外，Ru-Fe₃O₄/C也在較寬的pH范圍內(nèi)顯示出實(shí)際應(yīng)用的潛力，在0.5 M H₂SO₄(pH=0)和1 M PBS(pH=7)中，分別僅需要22 mV和16 mV的過(guò)電位就可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，這再次證明電子金屬-載體的相互作用可以用于改善催化劑的催化性能。

本文還進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算，以闡明負(fù)載納米顆粒的Ru-Fe₃O₄/C的HER機(jī)制。研究結(jié)果表明，Ru納米顆粒與Fe₃O₄界面形成了強(qiáng)的Ru-O鍵，電子通過(guò)鍵從Ru轉(zhuǎn)移到Fe₃O₄上。顯然，Ru-O鍵是由Ru與半導(dǎo)體Fe₃O₄軌道混合形成的，因此Ru的d軌道在費(fèi)米能級(jí)上分裂。

值得注意的是，只有與O成鍵的Ru失去電子，而上面的Ru幾乎是中性的，這與XPS的結(jié)果一致。由于這個(gè)特點(diǎn)，在Ru₁₅/Fe₃O₄體系中，吸附氫原子(H^*)電荷為-0.35 e，這增強(qiáng)了H^*的反鍵特性，H^*結(jié)合強(qiáng)度的降低導(dǎo)致催化活性的提高。此外，還計(jì)算了Ru納米顆粒在不同位置上的H^*吸附能，隨著Ru顆粒尺寸的增大，計(jì)算出ΔG_H為負(fù)值。對(duì)于Ru₁₅/Fe₃O₄，ΔG_H收斂到-0.10 eV左右，這表明與Ru(ΔG_H=-2.20 eV)相比，氫原子可以很容易脫附。

基于這些結(jié)果，可以推測(cè)較大的Ru納米顆粒會(huì)有相似的催化性能，并且在Fe₃O₄的存在下會(huì)比純Ru更好?？傊?，本文通過(guò)電子金屬-載體的相互作用對(duì)電荷轉(zhuǎn)移進(jìn)行調(diào)控可以激發(fā)對(duì)負(fù)載材料作為潛在催化劑的進(jìn)一步廣泛研究。

Self-Accommodation Induced Electronic Metal–Support Interaction on Ruthenium Site for Alkaline Hydrogen Evolution Reaction, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202301369.

https://doi.org/10.1002/adma.202301369.

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AM：電子金屬-載體相互作用提高催化劑的堿性析氫性能

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