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廈大李君濤/周堯Angew.：陽離子空位缺陷的演變：OER預(yù)催化劑表面重構(gòu)的基序

研究發(fā)現(xiàn)，缺陷可以增強(qiáng)NiFe-LDH對(duì)析氧反應(yīng)（OER）的電催化性能。然而，它們的具體結(jié)構(gòu)以及在調(diào)節(jié)電催化劑表面重構(gòu)中所起的作用仍然不明確。

近日，廈門大學(xué)李君濤教授和周堯副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了非質(zhì)子溶劑溶劑化導(dǎo)致金屬陽離子從NiFe-LDH納米片泄漏，從而產(chǎn)生陽離子空位缺陷。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算和原位拉曼光譜觀察均表明，生成的陽離子空位缺陷傾向于以V_M（M=Ni/Fe）的形式存在；隨著外加電壓的增加，它們傾向于采用V_MOH構(gòu)型，并最終轉(zhuǎn)變?yōu)樽罨钴S但最難熱力學(xué)形成的空位V_MOH-H。

同時(shí)，隨著電壓的升高，NiFe-LDH中的Ni(OH)_x晶種逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)闊o序狀態(tài)；在足夠高的電壓下，當(dāng)氧氣泡開始演化時(shí)，出現(xiàn)局部NiOH物種，這是空位V_MOH-H形成的殘余產(chǎn)物。

作者證明了陽離子缺陷隨著外加電壓（V_M→V_MOH→V_MOH-H）的增加而演化，并揭示了NiFe-LDH（晶體Ni(OH)_x→無序Ni(OH)_x→NiOOH）表面重構(gòu)過程的基本模式。

該工作提供了對(duì)NiFe-LDH作為有效OER電催化的典型前催化劑的缺陷誘導(dǎo)的表面重構(gòu)行為的理解。

Evolution of Cationic Vacancy Defects: A Motif for Surface Restructuration of OER Precatalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202112447.

https://doi.org/10.1002/anie.202112447.

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