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水系鋅金屬電池是具有成本效益的儲能系統(tǒng)的可行候選者。然而，電池的循環(huán)壽命受到金屬電極表面在長時間循環(huán)后的形態(tài)演變的不利影響。以前的研究集中在鋅金屬負(fù)極（ZMA）的電鍍行為上，而沒有考慮其初始剝離過程。

圖1. 電鍍和剝離之間差異的示意圖

為深入了解ZMA的剝離/電鍍行為，香港城市大學(xué)支春義教授等人對同一對稱電池中初始剝離鋅電極（S-Zn）和初始鍍鋅電極（P-Zn）兩個獨立電極的時間-電壓分布進(jìn)行了解耦和單獨監(jiān)測。進(jìn)一步，作者將形態(tài)演變與電壓響應(yīng)聯(lián)系起來并提供了對電壓-時間曲線的深入見解。通過結(jié)合電化學(xué)和光學(xué)顯微鏡測量研究，作者證明鋅負(fù)極的穩(wěn)定性不僅受運行條件的影響，還受初始剝離/電鍍的影響。其中，P-Zn電極在隨后的循環(huán)中表現(xiàn)出更均勻的形態(tài)。相反，S-Zn電極在凹坑位置形成了嚴(yán)重的枝晶。

SEM結(jié)果表明，S-Zn和P-Zn的不同行為的根本原因是初始剝離或電鍍引起了與原始Zn不同的形態(tài)演變：S-Zn的初始剝離過程導(dǎo)致裂紋的形成，從而引發(fā)裂紋中的Zn枝晶生長；而由于產(chǎn)生了均勻的層狀結(jié)構(gòu)，P-Zn 的初始電鍍導(dǎo)致后續(xù)相對均勻的電鍍行為。

圖2. 剝離或電鍍后Zn金屬電極的非原位顯微鏡研究

基于以上觀察，作者提出了一種“預(yù)沉積”策略來減輕枝晶的形成。通過對ZMA 表面進(jìn)行均勻的預(yù)沉積處理，由于與初始沉積層的相互作用，預(yù)沉積鋅負(fù)極（PD-Zn）在隨后的循環(huán)中獲得了均勻的剝離/電鍍過程。當(dāng)電流密度為5 mA cm^-2時，裸Zn||Zn電池在電壓降和短路之前顯示出大約300小時的短壽命，而 PD-Zn||PD-Zn電池的使用壽命超過1000小時。

此外，當(dāng)MnO₂正極的質(zhì)量負(fù)載為5.6 mg cm^-2時，PD-Zn||MnO₂電池在1 A g^-1下2000圈循環(huán)內(nèi)沒有觀察到短路。甚至，PD-Zn||C電池的壽命也超過了10000次循環(huán)?？傊@項工作提供了對鋅負(fù)極的初始剝離和電鍍的深入了解，證明了二者在枝晶形成方面的同等重要性。作者希望這項工作可作為一個起點，以激發(fā)研究金屬負(fù)剝離過程的熱情。

圖3. 水系Zn||MnO₂紐扣電池的電化學(xué)表征

Tailoring the metal electrode morphology via electrochemical protocol optimization for long-lasting aqueous zinc batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31461-7

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