電催化的析氫反應(yīng)(HER)是生產(chǎn)清潔的氫燃料的有效方法。然而,設(shè)計(jì)催化劑的結(jié)構(gòu)、控制其電子特性和操縱其催化位點(diǎn)是該領(lǐng)域的重點(diǎn)和難點(diǎn)。昆士蘭大學(xué)王連洲、齊魯工業(yè)大學(xué)趙學(xué)波和閆理停等提出了一種電化學(xué)表面重組策略,以設(shè)計(jì)用于HER的協(xié)同交互磷摻雜碳包覆磷化鉬(A-MoP@PC)電催化劑。研究人員通過對Mo-MOF前驅(qū)體進(jìn)行熱解,然后進(jìn)行簡單的電化學(xué)循環(huán)處理,合成了A-MoP@PC。MOF中金屬節(jié)點(diǎn)/有機(jī)配體的原位轉(zhuǎn)化導(dǎo)致高度分散的MoP受到摻磷碳的保護(hù)。在電化學(xué)過程中,多余的非活性碳?xì)た梢酝ㄟ^CV過程逐漸剝離,而活性炭表面不僅增強(qiáng)了催化活性,而且同時(shí)增強(qiáng)了催化劑的耐久性。在0.5 M H2SO4和1.0 M KOH中電流密度為10 mA cm-2時(shí),A-MoP@PC上HER過電位分別為68 mV和67 mV。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,A-MoP@PC優(yōu)異的HER性能是由來自MoP核的電子穿透石墨烯引起的表面電子密度和電勢分布調(diào)制的結(jié)果。封裝的MoP核就像心臟一樣將電子泵入碳?xì)ぃ粯O化碳層的富電子特性有助于增加活性位點(diǎn)并顯著降低ΔGH*。這種策略可以為設(shè)計(jì)出優(yōu)異的HER性能和耐用的電化學(xué)催化劑提供了一種新思路。Electrochemical Surface Restructuring of Phosphorus-Doped Carbon@MoP Electrocatalysts for Hydrogen Evolution. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00737-w