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1、Adv. Mater.：功能化柔性量子點發(fā)光器件及其應用

黃維院士團隊，三天三篇頂刊：2篇AM、1篇JACS！

成果簡介

量子點發(fā)光二極管（QLEDs）由于其在器件效率、可見區(qū)域的顏色純度/可調(diào)性以及在各種襯底上的溶液處理能力方面的優(yōu)異性能，成為柔性和超薄電致發(fā)光（EL）照明和顯示器的潛在候選材料。此外，柔性QLEDs能夠集成到可穿戴集成系統(tǒng)中，在物聯(lián)網(wǎng)和人工智能時代實現(xiàn)了無限的可能性，但柔性QLEDs的開發(fā)仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，黃維院士和福建師范大學劉洋教授，福州大學李福山教授等人綜述了量子點器件的最新發(fā)展，包括量子點材料、工作機制、柔性/可拉伸策略和模式化策略，并強調(diào)了其新興的多功能集成和智能應用，包括可穿戴光學醫(yī)療設備、壓力傳感EL器件和神經(jīng)智能EL設備。

相關文章以“Flexible quantum dot light-emitting device for emerging multifunctional and smart applications”為題發(fā)表在Adv. Mater.上。

圖1.?柔性QLEDs原理圖概述，包括QD材料、QLEDs結(jié)構(gòu)、工作機制、柔性和可拉伸策略、模式過程和新應用

研究表明，幾乎80%的外部信息是由視覺感知和處理的，EL設備是人類生活中不可缺少的核心部分，它可以提供光來與環(huán)境/人類交互，并作為顯示器直接將信息傳遞到視覺系統(tǒng)。

本文由五個部分組成，目的是提供一個對QLEDs的最新發(fā)展的回顧（圖1）。與之前的綜述相比，本文充分利用了基于量子點的EL器件，包括量子點材料，量子點材料、器件工作機制和模式化柔性/可伸縮的策略。首先，作者介紹了用于QLEDs的量子點材料系統(tǒng)，包括Cd基、InP、CuInS、鈣鈦礦、碳和硅量子點。然后介紹了從單量子點層到多層器件的典型結(jié)構(gòu)以及工作機理。其次，作者綜述了實現(xiàn)柔性和可拉伸的QLEDs的策略，重點討論了量子點薄膜的微/納米制備技術以及各種最新的創(chuàng)新應用，如可穿戴顯示設備、神經(jīng)組件、電子皮膚和醫(yī)療設備。

圖2.?用于QLEDs的QD材料

同時，為了促進該領域的發(fā)展，本文討論了量子點的材料系統(tǒng)和薄膜制備工藝、量子點的工作機制實現(xiàn)策略，并在此基礎上進一步概述了不同領域的靈活和可拉伸的策略、新興應用和前沿技術。然而，以下幾個方面的挑戰(zhàn)仍然存在：

1）先進的高性能QLEDs樣品大多基于基于Cd的量子點，有毒的Cd成分將對生命健康帶來危害，并限制其商業(yè)化應用進程。探索高效的無Cd量子點，開發(fā)能夠精確沉積高分辨率膠體量子點薄膜的圖案化技術至關重要；

2）量子點及其襯底薄膜的固有光學和電子特性在圖案形成過程中不應退化。例如，光刻和噴墨印刷對有機殘留物存在問題，這可以抑制QD模式中有效的載體傳輸；

3）在柔性和可伸縮器件方面，襯底對蝕刻溶劑敏感，直接圖形技術如轉(zhuǎn)移印刷和按需印刷比光刻更好；

4）此外，基于傳統(tǒng)Cd基量子點的量子點打印技術應被擴展和優(yōu)化為無重金屬和生物相容性量子點；

5）需要進一步深入了解它們的工作機制，并優(yōu)化量子點合成方法和器件和界面。

圖3.?現(xiàn)有的挑戰(zhàn)和展望

綜上所述，隨著柔性顯示技術的發(fā)展，本質(zhì)上可拉伸的柔性QLEDs在未來肯定會有更廣泛的應用場景。柔性的QLEDs光治療繃帶、超薄可穿戴AR/VR顯示器、植入式QLED光學神經(jīng)芯片等設備也將有實現(xiàn)的可能性。隨著元現(xiàn)實、AR/VR、綜合健康的流行概念，以及物聯(lián)網(wǎng)技術和5G技術的快速發(fā)展，對高效發(fā)光輸入/輸出界面的需求肯定會推動QLEDs設備的快速發(fā)展。

Qinghong Lin?, Yangbin Zhu?, Yue Wang, Deli Li, Yi Zhao, Yang Liu* , Fushan Li, Wei Huang*, Flexible quantum dot light-emitting device for emerging multifunctional and smart applications, Adv. Mater.,?2023, https://doi.org/10.1002/adma.202210385

2、Adv. Mater.：基于光致變色的有機晶體設計

黃維院士團隊，三天三篇頂刊：2篇AM、1篇JACS！

成果簡介

有機機械發(fā)光（ML）材料具有對多種外部刺激敏感的光物理性質(zhì)，在包括光學和傳感在內(nèi)的許多領域都顯示出了巨大的潛力。特別是，這些材料的可光切換ML特性是其應用的基礎，但仍然是一個艱巨的挑戰(zhàn)。

在此，黃維院士和西北工業(yè)大學于濤教授等人通過賦予ML分子可逆的光致變色特性，即2-(1,2,2-三苯基乙烯基)氟吡啶（o-TPF），成功地實現(xiàn)了可光開關的ML。o-TPF顯示了高對比度的光致變色，從白色到紫紅色，以及明亮的亮藍色ML。在交替的紫外和可見光照射下，ML特性可以在ON和OFF狀態(tài)之間重復切換。令人印象深刻的是，光可切換的ML具有較高的穩(wěn)定性和可重復性。在環(huán)境條件下，通過交替進行紫外線和可見光照射，可以可逆地開關。實驗結(jié)果和理論計算結(jié)果表明，光致變色過程中o-TPF偶極矩的變化是產(chǎn)生光開關ML的原因。這些結(jié)果概述了實現(xiàn)有機ML控制的基本策略，并為擴展的智能發(fā)光材料的發(fā)展及其應用鋪平了道路。

相關文章以“Realizing Photo-switchable Mechanoluminescence in Organic Crystals Based on Photochromism”為題發(fā)表在Adv. Mater.上。

圖1.?可光切換ML分子o-TPF的設計

研究表明，o-TPF是非發(fā)射性的，僅在其四氫呋喃溶液中表現(xiàn)出不明顯的光色性。對于晶體o-TPF，在聚集狀態(tài)下表現(xiàn)出更明顯的光致變色（圖2a和2b）。在紫外光照射下，白色粉末迅速轉(zhuǎn)變?yōu)樽霞t色，從而導致在516 nm處的吸收帶強度增加。如圖2c所示，隨著輻照時間的增加，晶體o-TPF在516 nm處的吸收最大值迅速增強，并在15秒內(nèi)達到光穩(wěn)定狀態(tài)。然后，紫紅色粉末在可見光照射下逐漸恢復到初始狀態(tài)。經(jīng)過至少20次的紫外和可見光照射，o-TPF的光實現(xiàn)了可逆地吸收和發(fā)射，顯示了良好的穩(wěn)定性和重復性（圖2d）。

圖2.?光致變色的穩(wěn)定性測試

與溶液不同，晶體o-TPF顯示以451 nm為中心的藍色熒光，量子產(chǎn)率為9.0 %。除了光激發(fā)外，晶體o-TPF的發(fā)射也可以被機械刺激所觸發(fā)。如圖3a所示，揭示了不同激發(fā)模式下發(fā)射帶的起源。值得注意的是，ML可以在ON和OFF狀態(tài)之間進行切換。如圖3b所示，o-TPF晶體在紫外光激發(fā)或機械刺激下表現(xiàn)出明亮的藍色發(fā)光。在365 nm的紫外光照射后，白色晶體迅速轉(zhuǎn)變?yōu)樽霞t色，在紫外光激發(fā)下，藍色熒光衰減。在機械刺激下，紫紅色結(jié)晶粉未檢測到發(fā)射信號，表明ML在光致變色過程后消失。

圖3.?機械刺激下的光致變色特性

圖4.?DFT計算

基于o-TPF獨特的光可切換ML特性，通過熔體鑄造制作了一個60 mm×60 mm×0.7 mm尺寸的應力傳感裝置。如圖5a所示，對傳感器件選擇性地進行光致變色過程，未經(jīng)紫外線照射的區(qū)域通過在按壓的機械刺激下表現(xiàn)出明亮的藍色ML。

圖5. 應力傳感裝置

綜上，本文提出了第一個可光切換的ML有機材料的例子，并討論了其機理。通過賦予有機ML材料光致變色特性，o-TPF晶體粉末表現(xiàn)出具有簡便和可逆的光致變色性。同時，仔細研究了o-TPF的光物理、光致變色和光致可切換的ML性質(zhì)。根據(jù)單晶分析和DFT計算，o-TPF獨特的可切換ML特性，主要歸因于光致變色過程中o-TPF的偶極矩發(fā)生變化，因此得到了具有高穩(wěn)定性和可重復性的光開關ML。

Zongliang Xie, Xiayu Zhang, Yuxin Xiao, Hailan Wang, Mingyao Shen, Simin Zhang, Haodong?Sun, Rongjuan Huang, Tao Yu*, Wei Huang*, Realizing Photo-switchable Mechanoluminescence in Organic Crystals Based on Photochromism,?Adv. Mater.,?2023, https://doi.org/10.1002/adma.202212273

3、JACS：通過自摻雜實現(xiàn)單組分共聚物的刺激響應非晶有機余輝

黃維院士團隊，三天三篇頂刊：2篇AM、1篇JACS！

成果簡介

開發(fā)出具有余輝發(fā)射的刺激響應材料是研究者一直追求的目標，目前刺激響應性材料只能通過具有小分子晶體和主客體摻雜的多組分體系實現(xiàn)，在單組分材料系統(tǒng)中如何構(gòu)建刺激響應特性余輝材料仍然是一個艱巨的挑戰(zhàn)。

在此，黃維院士和南京郵電大學陳潤鋒教授、陶冶教授等人提出了一種通過自摻雜實現(xiàn)各種非晶共聚物光活化余輝發(fā)射的策略，通過自主誘導的客體敏化和熱處理聚合物固化的協(xié)同效應，以促進三態(tài)激子的產(chǎn)生和穩(wěn)定。在連續(xù)的紫外光照射下調(diào)節(jié)氧濃度時，實現(xiàn)了一種光激活的余輝，顯示其壽命從0.34 ms增加到867.4 ms。這些余輝排放可以在環(huán)境條件或加熱處理下自然或迅速失效到原始狀態(tài)。

有趣的是，可編程和可重復使用的余輝模式、概念脈沖寬度指示器和“激發(fā)時間鎖定”摩爾斯電碼成功地建立了使用刺激響應余輝聚合物作為記錄介質(zhì)。這些發(fā)現(xiàn)為構(gòu)建具有光激活有機余輝特征的單組分聚合物體系提供了一條途徑，并證明了刺激響應材料在應用方面的優(yōu)越性。

相關文章以“Achieving Stimuli-Responsive Amorphous Organic Afterglow in Single-Component Copolymer through Self-Doping”為題發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.上。

圖1.?通過自主誘導的客體敏化和熱處理聚合物固化，構(gòu)建刺激響應自摻雜主?客體聚合物的示意圖

本文自摻雜聚合物設計中，將有效的能量從主體轉(zhuǎn)移到客體，可以有效地實現(xiàn)獨特的室溫磷光（RTP）發(fā)射；此外，在熱處理和冷卻過程的幫助下，聚合物體系的粉末可以從粉末狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)椴ＡB(tài)，從而導致松散狀態(tài)向硬化狀態(tài)的轉(zhuǎn)變；與原始聚合物粉末相比，聚合物的這種硬化可以抑制由鏈段運動和外部氧和水滲透引起的三重態(tài)激子的非輻射躍遷（圖1a），從而獲得增強的RTP性能。

更重要的是，該剛性共聚物可以通過分子氧與生成的三聯(lián)體激子之間的反應來消耗內(nèi)部氧，從而獲得刺激響應的有機余輝發(fā)射（圖1b）。

圖2.?在不同狀態(tài)下的光物理性質(zhì)

此外，在環(huán)境條件下和/或在50℃的加熱下，光激活的余輝發(fā)射可以逐漸或急劇衰減到原始狀態(tài)，具有良好的光激活/失活循環(huán)穩(wěn)定性。通過利用這種壯觀的光響應余輝發(fā)射，可以通過掩蔽光打印技術輕松打印，而不使用任何油墨；此外，概念脈沖寬度指示器和“激發(fā)時間鎖定”摩爾斯電碼的潛在應用也能夠使用光活化聚合物制作。

圖3.?環(huán)境條件下測試的光活化和失活特性

圖4.?光激活余輝聚合物的潛在應用示意圖

總之，本文已經(jīng)成功地提出了一種在單組分聚合物體系中構(gòu)建刺激響應的有機余輝。研究表明，光驅(qū)動過程的耗氧量在聚合物中的光活化余輝發(fā)射中起著至關重要的作用。由此得到的光活化薄片顯示出良好的余輝屬性，其壽命高達869.76 ms，強度高達~2600，比原始聚合物體系高5.9倍。

Huanhuan Li, Xudong Xue, Yang Cao, He Cheng, Ansheng Luo, Ningning Guo, Hui Li, Gaozhan Xie, Ye Tao,* Runfeng Chen,* Wei Huang*, Achieving Stimuli-Responsive Amorphous Organic Afterglow in Single-Component Copolymer through Self-Doping,?J. Am. Chem. Soc.,?2023, https://doi.org/10.1021/jacs.2c13632

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