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金屬鋅負(fù)極在水溶液中的熱力學(xué)穩(wěn)定性差和電化學(xué)動力學(xué)緩慢極大地阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。為了解決這些問題，迄今為止，已經(jīng)開發(fā)了各種親鋅表面改性策略，可以促進(jìn)可逆的鍍鋅/剝離行為。然而，在選擇親鋅位點(diǎn)時(shí)，仍然缺乏對熱力學(xué)慣性和動力學(xué)親鋅指標(biāo)的系統(tǒng)和基本理解。

在此，復(fù)旦大學(xué)晁棟梁教授團(tuán)隊(duì)首次通過優(yōu)化不同的異質(zhì)金屬(Fe、Co、Ni、Sn、Bi、Cu、Zn等)和合成溶劑(乙醇、乙二醇、n-丙醇等)對異質(zhì)金屬界面進(jìn)行了優(yōu)先排序。

具體來說，理論模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Bi@Zn界面同時(shí)具有熱力學(xué)慣性和動力學(xué)親鋅性。從熱力學(xué)的角度看，Bi@Zn界面極大地抑制了副反應(yīng)。

從動力學(xué)角度看，電化學(xué)循環(huán)過程中親鋅Bi和原位形成的Zn-Bi合金固溶體界面在空間上約束了Zn的均勻生長，有效促進(jìn)了Zn沉積動力學(xué)。

圖1. 界面的電化學(xué)分析

總之，本文提出了一種在更實(shí)用的指標(biāo)中優(yōu)先確定親鋅位點(diǎn)的最佳實(shí)踐。作為概念證明，Bi@Zn負(fù)極可提供超低的超電勢，在10 mA cm^-2的高倍率下ca.55 mV，循環(huán)壽命超過4700次。

因此，為異質(zhì)金屬界面精心設(shè)計(jì)的“熱力學(xué)慣性和動力學(xué)親金屬”指標(biāo)可以衡量其他金屬電池的成功與否。同時(shí)這項(xiàng)工作能夠指導(dǎo)異質(zhì)金屬界面的合理選擇和設(shè)計(jì)，為其他金屬電池的設(shè)計(jì)提供參考。

圖2. Bi@Zn界面的原位熱成像和顯微演變

Prioritizing Hetero-Metallic Interfaces via Thermodynamics Inertia and Kinetics Zincophilia Metrics for Tough Zn-based Aqueous Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202209288

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