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?姚霞銀/孫勇AFM：基于石榴石固體電解質(zhì)一體化結(jié)構(gòu)助力高性能全固態(tài)鋰氧電池

全固態(tài)鋰-氧(Li-O₂)電池被認(rèn)為是解決傳統(tǒng)液態(tài)鋰-氧電池比容量低、不安全、電化學(xué)不穩(wěn)定等問題的新一代儲能系統(tǒng)；然而，目前固態(tài)鋰離子電池仍然面臨著電極/電解質(zhì)界面高阻抗的挑戰(zhàn)，此外，缺乏三相邊界(含Li⁺, e^?和O₂)限制了電池正極中電化學(xué)反應(yīng)的活性位點。

在此，中國科學(xué)院姚霞銀研究員、中國寧波諾丁漢理工大學(xué)孫勇副教授等人通過球磨混合、低溫退火以及原位涂覆等方法構(gòu)建了一種基于石榴石電解質(zhì)Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)的一體化電解質(zhì)-氧氣正極結(jié)構(gòu)（CNT@LLZTO），并通過一系列表征與測試證實了該設(shè)計可以有效降低電池內(nèi)部的界面阻抗以及促進(jìn)正極內(nèi)部的離子、電子傳輸和氧氣的擴散。

此外，得益于鋰金屬負(fù)極與電解質(zhì)之間的聚合物緩沖層（PEGMEM），LLZTO電解質(zhì)與鋰之間的潤濕性以及鋰枝晶抑制能力都得到了一定的改善。

圖1. 全固態(tài)鋰氧氣電池的電化學(xué)性能

總之，本工作成功地設(shè)計和制備了用于全固態(tài)鋰氧氣電池的一體化電解質(zhì)-正極結(jié)構(gòu)。由于采用了溫和的液相法和低溫退火，不僅實現(xiàn)了正極和電解質(zhì)的一體化，而且保證了正極內(nèi)部的多孔結(jié)構(gòu)。因此，這種獨特的設(shè)計提供了大量的三相邊界，可以容納鋰離子、電子和氧氣，同時也大大降低了電池內(nèi)部的界面阻抗。更重要的是，由于不需要液態(tài)電解質(zhì)來濕潤正極，界面上的副反應(yīng)被大大抑制，從而實現(xiàn)了真正意義上的全固態(tài)電池。

所報道的全固態(tài)鋰氧氣電池Li/PEGMEM@LLZTO/CNT@LLZTO具有13.04 mA h cm^-2（0.1 mA cm^-2）的超大首次放電容量和86圈（0.1 mA cm^-2/0.25 mA h cm^-2）的穩(wěn)定循環(huán)壽命。因此，本工作為空氣電極的改進(jìn)和下一代全固態(tài)鋰氧氣電池的開發(fā)提供了新的策略。

圖2. 理論計算

Garnet Electrolyte-Based Integrated Architecture for High-Performance All-Solid-State Lithium-Oxygen Batteries, Advanced Functional Materials?2023 DOI:?10.1002/adfm.202301583

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/4cdbf9c1bc/

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