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硅被認為是固態(tài)電池(SSBs)的重要負極材料，因為它在解決與鋰金屬負極相關(guān)的關(guān)鍵挑戰(zhàn)(如枝晶形成和形態(tài)不穩(wěn)定性)方面具有獨特的性能。盡管之前關(guān)于固態(tài)硅負極的報道有許多令人興奮的結(jié)果，但其初始庫侖效率(ICE)并沒有得到很好的解決且直接影響電池的能量密度。

在此，倫斯勒理工學院Han Fudong、三星美國高級技術(shù)學院Wang Yan等人研究了Si與三種具有代表性的固體電解質(zhì)(SEs)之間的電化學穩(wěn)定性，包括典型的硫化物(75Li₂S-25P₂S₅, LPS)、碘取代硫化物(70(0.75Li₂S-_0.25P₂S₅)-60LiI, LPSI)和氫化物基SE(3LiBH₄-LiI, LBHI)，以改善Si固態(tài)負極的ICE。

同時，結(jié)合第一性原理計算，電化學測量，非原位XPS表征和機械性能測量等表明與硫化物相比，LBHI展現(xiàn)了優(yōu)異的電化學和化學穩(wěn)定性，創(chuàng)造了迄今為止報道的高性能固態(tài)硅負極最高的ICE（96.2%）。

圖1. 固態(tài)硅基全電池電化學性能

總而言之，本文采用計算和實驗相結(jié)合的方法，系統(tǒng)地研究了硅與不同SEs之間的化學和電化學穩(wěn)定性。即在硅負極的充放電過程中，可以觀察到SEs的表觀電化學分解。SEs的分解不僅導致了有限的ICE（LPS為75.9%，LPSI為77.6%），而且還增加了后續(xù)循環(huán)的電極電位。

因此，無論使用何種電解質(zhì)（液體或固體），LBHI都具有良好的電化學和化學穩(wěn)定性，其中最高的ICE為96.2%。

此外，在具有富鎳層狀氧化物正極的固態(tài)全電池中，Si負極的LBHI也表現(xiàn)出了優(yōu)異的穩(wěn)定性，使用LBHI的Si||NCA全電池在0.5C條件下提供了152 mAh/g的高放電容量，比LPSI和LPS全電池具有更好的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該研究為開發(fā)高性能硅負極的實際應(yīng)用提供了新的見解。

圖2. 硅||NCA全充放電過程中的壓力變化

Solid-State Silicon Anode with Extremely High Initial Coulombic Efficiency, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d2ee04057c

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?EES：96.2%！迄今為止報道最高初始庫侖效率的固態(tài)硅負極！

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