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中科大謝毅/孫永福JACS: 選擇性達66.9%，不對稱三原子位點用于CO2光熱還原為乙酸鹽

在傳統(tǒng)的光催化系統(tǒng)中，光致熱在很大程度上被忽略，特別是對于熱力學和動力學具有挑戰(zhàn)性的CO₂還原為C₂燃料。

中國科學技術大學謝毅、孫永福等設計了非對稱M₁-O-M₂三原子位點限制在酚醛石中以促進C-C耦合，并利用光致熱增加分子熱振動并加速CO₂還原為C₂燃料。

使用富氧空位Zn₂GeO₄以納米帶為模型，準原位拉曼光譜揭示Zn-O-Ge三原子位點可能是反應位點。

密度泛函理論(DFT)計算表明，不對稱的Zn-O-Ge位點可以通過誘導相鄰C₁中間體的不同電荷分布來促進C-C 耦合，而產(chǎn)生的O空位可以將決速的氫化步驟的能壘從1.46 eV降低到0.67 eV。

不同測試條件下的催化性能表明光引發(fā)了CO₂還原反應。原位傅里葉變換紅外光譜和D₂O 動力學同位素效應實驗表明，光致熱能在動力學上觸發(fā)C-C耦合，并通過提供豐富的氫物種來加速OCCO*氫化。

因此，在348 K、0.1 W cm^-2光照下的模擬空氣氣氛中，富含O空位的Zn₂GeO₄納米帶表現(xiàn)出12.7 μmol g^-1 h^-1的醋酸鹽產(chǎn)生速率，66.9%的高醋酸鹽選擇性，CO₂-CH₃COOH轉(zhuǎn)化率為29.95%，穩(wěn)定性長達220小時。

Asymmetric Triple-Atom Sites Confined in Ternary Oxide Enabling Selective CO₂ Photothermal Reduction to Acetate. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08033

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/44bc59b85b/

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