固體電解質(zhì)界面相(SEI)是作為鈍化層的電化學(xué)電極的關(guān)鍵組分,這使得商業(yè)應(yīng)用具有較長的日歷壽命。然而,由于對傳統(tǒng)水性電解質(zhì)中水性SEI的認識不足,水系鋰離子電池(ALIB)的應(yīng)用受到了極大的限制。
在此,西北工業(yè)大學(xué)黃維院士、翁潔娜副教授等人通過將階梯化雜環(huán)聚合物電極引入鹽包水電解質(zhì)中,成功地構(gòu)建了堅固的水性SEI,從而實現(xiàn)了具有長期儲藏壽命的超穩(wěn)定雙離子存儲并揭示了由含氟/含氧物種組成的復(fù)雜SEI。
圖1. PDB中雙離子存儲的電化學(xué)性能
研究表明,在基于階梯化雜環(huán)PDB的WiSE中形成了穩(wěn)定的水性SEI,其中Li+和TFSI–離子載流子都提供了超穩(wěn)定的雙離子存儲。由于水性SEI的保護, WiSE中的PDB電極表現(xiàn)出超過80天(>2000h)的長期循環(huán)壽命。
并且利用原位/非原位光譜技術(shù)相組合,證明了具有復(fù)雜氟化/含氧物種的雙層SEI的精確化學(xué)成分。酚羥基和相應(yīng)的離子團簇PDB-H(H2O)n+表明PDB烯化過程中質(zhì)子共插層,導(dǎo)致水的消耗和pH值的升高。
這樣的質(zhì)子消除路徑是PDB電極上動態(tài)形成堅固SEI的關(guān)鍵,這種新的SEI形成途徑有望拓寬水性SEI的領(lǐng)域,并為設(shè)計多功能電極材料以進一步推進ALIB的發(fā)展開辟新的途徑。
圖2. ATR-FTIR和XPS分析
Solid-Electrolyte Interphase for Ultra-Stable Aqueous Dual-Ion Storage,Advanced Energy materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203532
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