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曾華淳等Nature子刊：Cu原子和Sv助力應(yīng)變少層MoS2選擇性催化CO2加氫制甲醇

大氣中過(guò)量的人為CO₂排放正在導(dǎo)致全球變暖和嚴(yán)重的氣候和環(huán)境問(wèn)題。為了緩解這種困境，將CO₂還原為清潔液體燃料和增值化學(xué)品被認(rèn)為是一種減輕溫室效應(yīng)和緩解能源短缺的可持續(xù)的方法。

尤其是CO₂合成甲醇近年來(lái)引起了越來(lái)越多的關(guān)注。這種C1醇不僅是一種高能量密度的可行的替代燃料，而且是轉(zhuǎn)化為烯烴、汽油和其他下游散裝化學(xué)品的原料。因此，在過(guò)去的幾十年中，人們致力于開(kāi)發(fā)高效的CO₂加氫合成甲醇催化劑。其中，少層MoS₂納米片由于在較低的反應(yīng)溫度下工作，具有良好的甲醇合成催化性能和穩(wěn)定性而備受關(guān)注。

然而，只有面內(nèi)S空位(S_v)充分暴露的少層2H相MoS₂才能催化甲醇合成，而邊緣S空位豐富的MoS₂主要促進(jìn)甲烷生成。因此，為了實(shí)現(xiàn)甲醇的高效合成，需要設(shè)計(jì)合理的策略來(lái)提高2H相MoS₂片的分散度，降低MoS₂片層的堆積程度，以及括選擇性地暴露和激活惰性基面，同時(shí)盡量減少M(fèi)oS₂催化劑中邊緣催化位點(diǎn)的產(chǎn)生和暴露。

基于此，新加坡國(guó)立大學(xué)曾華淳和Sergey M. Kozlov等開(kāi)發(fā)了一種在中孔SiO₂內(nèi)部封裝類富勒烯MoS₂空心球的合成方法，即采用物理約束的拓?fù)淞蚧椒?，在空心中孔SiO₂球內(nèi)制備了少層球形MoS₂。

具體而言，MoS₂的球面彎曲使其在原本惰性的基面上產(chǎn)生應(yīng)變和S_v，類富勒烯MoS₂可以選擇性地暴露更多的面內(nèi)S_v，同時(shí)減少邊緣S_v的暴露，從而促進(jìn)CO₂加氫合成甲醇。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)進(jìn)一步錨定Cu原子，所得Cu/MoS₂@SiO₂在260 °C和5 MPa條件下，可獲得優(yōu)異的甲醇收率(6.11 mol mol_Mo^?1 h^?1)和高的甲醇選擇性(72.5%)。同時(shí)，這種Cu/MoS₂@SiO₂催化劑在反應(yīng)過(guò)程中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，并且反應(yīng)后其SiO₂包覆的中空MoS₂核結(jié)構(gòu)保持不變。

原位DRIFTS和原位XAS揭示了Cu/MoS₂@SiO₂催化CO₂加氫機(jī)理：首先，CO₂在面內(nèi)S_v上表現(xiàn)出優(yōu)先的化學(xué)吸附，導(dǎo)致CO*和O*物種的解離和生成；隨后，CO*逐步加氫形成CHO*、 CH₂O*和CH₃O*中間體，最終形成甲醇；同時(shí)，用原子分散的Cu-S修飾催化劑表面，由于S_v的增加和Cu參與引發(fā)的氫活化效應(yīng)，可以促進(jìn)CO*的生成和分步加氫生成CH₃O*和CH₃OH。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，壓縮應(yīng)變有利于S_v的形成和CO₂的加氫，而拉伸應(yīng)變促進(jìn)了活性中心的再生，應(yīng)變?cè)诖龠M(jìn)CO₂加氫過(guò)程中起到了關(guān)鍵作用。綜上，該項(xiàng)工作證明了應(yīng)變的引入和面內(nèi)S_v的選擇性暴露能夠有效改善和調(diào)控各種熱/電催化反應(yīng)的催化性能，其可以指導(dǎo)設(shè)計(jì)更高效的用于CO₂加氫或其他反應(yīng)的催化劑。

Strained Few-layer MoS₂ with Atomic Copper and Selectively Exposed in-plane Sulfur Vacancies for CO₂ Hydrogenation to Methanol. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41362-y

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