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1. 成會明院士/李峰/譚軍Mater. Today: 用于先進(jìn)電池開發(fā)的原位成像技術(shù)

電池日報：8篇頂刊！成會明、李峰、鄭子劍、陸盈盈、崔光磊、吳宇平、張力、朱俊武、趙廣播等成果

當(dāng)前，清潔能源替代化石能源的需求急劇增加，推動了鋰電池等高能量/功率密度、安全性好、價格低廉的先進(jìn)電池系統(tǒng)的快速發(fā)展。在實驗室走向市場的過程中，首先要克服不同材料和電池系統(tǒng)的問題。因此，迫切需要在真實電池工作條件下運(yùn)行的定性和定量技術(shù)來確定這些限制的原因，并揭示電化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)和機(jī)制。

在此，中科院金屬研究所成會明院士、李峰研究員及季華實驗室的譚軍研究員等人重點(diǎn)介紹了用于電池開發(fā)的原位成像技術(shù)的最新進(jìn)展，包括原位光學(xué)顯微鏡（OM）、掃描電子顯微鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、X射線斷層掃描（XRT）、原子力顯微鏡（AFM）等。作者總結(jié)了原位成像技術(shù)的主要優(yōu)點(diǎn)如下：首先，該技術(shù)可通過材料及其界面的形態(tài)和結(jié)構(gòu)變化直接觀察電化學(xué)反應(yīng)。原位OM、SEM和TEM覆蓋從毫米到埃的尺寸，而原位AFM和XRT通過增加表面高度和截面剖面來補(bǔ)充這些信息。第二個優(yōu)點(diǎn)是這些技術(shù)可部分再現(xiàn)真實電池中的運(yùn)行條件，目前不僅在 OM、XRT和AFM中實現(xiàn)了液體電解質(zhì)環(huán)境，而且也已經(jīng)實現(xiàn)了使用離子液體作為電解質(zhì)的SEM和使用MEMS-TEM支架的TEM。此外，還可使用這些系統(tǒng)中的冷卻或加熱裝置來實現(xiàn)溫度控制。

圖1. 不同成像技術(shù)的分辨率和功能

最后，作者展望了未來原位成像技術(shù)的發(fā)展方向：（1）更高的準(zhǔn)確性。大尺度原位成像技術(shù)無法提供詳細(xì)信息，而小尺度技術(shù)檢查區(qū)域小導(dǎo)致主觀性和不準(zhǔn)確性，收集具有統(tǒng)計意義的數(shù)據(jù)是克服這一問題的方法；（2）更智能。AI對于幫助重復(fù)數(shù)據(jù)分析、收集和統(tǒng)計分析以避免主觀性是必要的，可做出更準(zhǔn)確的結(jié)論并節(jié)省時間；（3）速度更快。盡管原位成像技術(shù)可監(jiān)測電化學(xué)反應(yīng)過程，但目前數(shù)據(jù)收集速度不可能與電化學(xué)反應(yīng)相匹配。為提高數(shù)據(jù)收集速度，需要增加信號源強(qiáng)度；（4）樣品匹配。樣品適配的原位成像技術(shù)可更好地表征材料，考慮三個步驟：樣品制備、轉(zhuǎn)移和表征；（5）控制觀察區(qū)域的尺寸。這方面存在以下三種情況：在電池內(nèi)部構(gòu)建不同規(guī)模的反應(yīng)室、進(jìn)一步提高成像分辨率及改進(jìn)原位觀察單元等。

圖2. 原位成像技術(shù)的未來發(fā)展方向

In-situ imaging techniques for advanced battery development, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.05.021

2. 鄭子劍/姚蕾AEM: 陽離子無序?qū)崿F(xiàn)大功率電池的超高倍率/超穩(wěn)定負(fù)極！

高功率鋰離子電池（LIBs）對于功率密集型應(yīng)用至關(guān)重要，然而由于缺乏在高倍率下具有穩(wěn)定性和高容量的負(fù)極材料，其發(fā)展在很大程度上受到了阻礙。

在此，香港理工大學(xué)鄭子劍教授、深圳大學(xué)姚蕾等人報道了一種陽離子無序策略以合成具有預(yù)畸變的Nb(Ti)O₆八面體的TiNb₂O₇（pd-TNO），其顯示出前所未有的功率密度和長循環(huán)穩(wěn)定性。與在惰性氣氛中以昂貴的乙醇鈮為原料常規(guī)合成TNO及其隨后在高溫（如1000 °C）下煅燒不同，pd-TNO的合成采用空氣穩(wěn)定且成本低廉的草酸鈮作為Nb的來源，因而合成是在空氣中進(jìn)行的且煅燒溫度也降至800 °C。因此，pd-TNO的合成可以很容易地按比例放大生產(chǎn)。原位XRD觀察和動力學(xué)分析揭示了其在減輕局部晶格應(yīng)力-應(yīng)變和促進(jìn)插層型贗電容反應(yīng)方面具有出色的能力，這有利于其在長期循環(huán)和高倍率下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

圖1. 常規(guī)TNO和pd-TNO的合成過程及表征

電化學(xué)測試表明，pd-TNO可在1~200 C的寬范圍內(nèi)穩(wěn)定充放電，且表現(xiàn)出比常規(guī)TNO顯著提高的倍率性能。即使在200 C的極高倍率下，pd-TNO也可保持TNO大約10倍高的放電容量（76 mAh g^-1）。此外，pd-TNO在100 C下循環(huán)15000次后仍可提供66 mAh g^-1的比容量，對應(yīng)于低至0.004%的衰減率。盡管與最具代表性的高功率負(fù)極 Li₄Ti₅O₁₂（LTO）具有相似的電壓區(qū)域，但pd-TNO的容量幾乎翻了一番且具有更高的能量密度和功率密度。使用pd-TNO負(fù)極組裝的高功率LIB在200 C時具有91197 W kg^-1的前所未有的功率密度，比基于LTO的LIB大約高8倍（11813 W kg^-1@50 C）。更重要的是，pd-TNO是在環(huán)境條件下通過高通量工藝制備的，因此在實際應(yīng)用中表現(xiàn)出相當(dāng)大的可擴(kuò)展性潛力。

圖2. pd-TNO和常規(guī)TNO、LTO的性能對比

Unprecedented Superhigh-Rate and Ultrastable Anode for High-Power Battery via Cationic Disordering, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201130

3. 陸盈盈/張魏棟AFM: PEO加點(diǎn)納米金剛石，大幅提升固態(tài)鋰電池性能！

聚環(huán)氧乙烷（PEO）基固態(tài)電解質(zhì)（SSE）對鋰金屬具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性，為實用的全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMB）提供了一種有前景的解決方案。然而，在半熔融狀態(tài)下使用薄PEO的短路風(fēng)險及正極在高壓下對PEO的氧化分解阻礙了其實際應(yīng)用。

為此，浙江大學(xué)陸盈盈教授、張魏棟等人發(fā)現(xiàn)負(fù)極和正極界面處均勻的Li⁺和電子分布在高壓PEO基電池中起著重要作用，通過在PEO電解質(zhì)中引入納米金剛石（NDs）來重新調(diào)節(jié)負(fù)/正極界面的Li⁺和電子電導(dǎo)率可大大提高PEO基電池的電化學(xué)性能?；赑EO基SSE中離子/電子傳導(dǎo)性能的測試，作者發(fā)現(xiàn)ND-PEO 電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)和機(jī)械性能。將NDs引入SSE可有效抑制聚合物鏈結(jié)晶從而增強(qiáng)體相離子電導(dǎo)率，并通過降低SSE的電子電導(dǎo)率來提高正極側(cè)的抗氧化能力。此外，具有高楊氏模量和絕緣性的NDs可消除由“尖端效應(yīng)”引起的不均勻電場，促進(jìn)致密的鋰沉積。這不僅保證了正極和PEO電解質(zhì)之間的良好接觸，而且還降低了鋰枝晶誘導(dǎo)電池短路的風(fēng)險。

圖1. 各種使用PEO基SSE的鋰對稱電池性能

電化學(xué)測試表明，基于ND-PEO SSE的Li對稱電池在0.8 mA cm^-2時表現(xiàn)出極好的循環(huán)穩(wěn)定性（300小時），幾乎是使用純PEO和Al₂O₃改性PEO SSE電池的30倍。具有ND-PEO SSEs的Li/LFP電池在3 C下1000次循環(huán)后可提供超過105 mAh g^-1的可逆比容量，容量保持率高達(dá)89.8%。與此形成鮮明對比的是，使用純PEO和Al₂O₃改性PEO SSE電池容量分別在50和100次循環(huán)后迅速下降到80%。此外，使用30 μm ND-PEO SSE的Li/LCO電池也實現(xiàn)了高循環(huán)穩(wěn)定性（0.2 C下50次循環(huán)后仍保持92.2%的容量），組裝的單層軟包電池的長循環(huán)性能（0.3 C下50次循環(huán)后容量保持率為85.2%）證實了ND-PEO SSE的實際可行性?？傊?，這項研究提出的PEO基電解質(zhì)的設(shè)計原理為ASSLMB的實用化鋪平了道路。

圖2. Li/LCO電池的表征和循環(huán)性能

Tuning Ion/Electron Conducting Properties at Electrified Interfaces for Practical All-Solid-State Li-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204742

4. 崔光磊/周新紅/鞠江偉Adv. Sci.: 原位構(gòu)建復(fù)合電解質(zhì)實現(xiàn)4.5 V全固態(tài)鋰電池！

全固態(tài)鋰金屬電池（ASLMB）由于其高安全性和能量密度而被認(rèn)為是非常有前途的儲能裝置。然而，目前固體電解質(zhì)在氧化穩(wěn)定性和離子傳輸性能方面的局限性已成為其實際應(yīng)用中的基本障礙。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、鞠江偉副研究員及青島科技大學(xué)周新紅教授等人通過原位聚合高鹽聚乙二醇二縮水甘油醚（PEGDE）基底并植入一個三維多孔Li₁₀GeP₂S₁₂骨架（p-LGPS）以緩解上述問題。其中，聚PEGDE的抗氧化能力隨LiTFSI濃度的增加而增加。當(dāng)LiTFSI濃度達(dá)到60 wt% 時，電化學(xué)窗口擴(kuò)大到 4.7 V。分子動力學(xué)模擬證實，聚PEGDE更多的EO鏈段與Li⁺配位，從而大大降低了聚合物的HOMO能級。然而，實驗數(shù)據(jù)表明更高的氧化電位是以降低Li⁺電導(dǎo)率（σ_Li+）為代價的。因此，作者進(jìn)一步提出將p-LGPS植入高鹽聚PEGDE中。高鹽聚合物基底不僅實現(xiàn)了高電壓耐受性，而且通過原位聚合進(jìn)一步整合了電解質(zhì)/電極界面。同時，3D多孔骨架為Li⁺傳輸構(gòu)建了一個連續(xù)的快速通道，從而大大提高了電解質(zhì)的σ_Li+。

圖1. 聚PEGDE氧化穩(wěn)定性增強(qiáng)機(jī)制

基于優(yōu)化設(shè)計目的，作者成功制備了具有寬電化學(xué)穩(wěn)定電壓窗口（5 V）、優(yōu)異σ_Li+（7.7×10^-4 S cm^-1）及致密界面接觸的創(chuàng)新復(fù)合電解質(zhì)。此外，利用聚合物對硫化物相的保護(hù)，聚PEGDE/p-LGPS復(fù)合材料（3D復(fù)合材料）與鋰金屬完美兼容。即使電流密度為0.4 mA cm^-2，Li|3D復(fù)合材料|Li也可以穩(wěn)定循環(huán)400小時。因此，在協(xié)同作用的幫助下，ASLMBs的室溫性能完全被激活，基于該復(fù)合電解質(zhì)設(shè)計的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NCM811）|3D復(fù)合材料|Li電池具有出色的放電容量（219 mAh g^-1@0.1 C）、卓越的倍率性能（136 mAh g^-1@0.5 C）和在4.5 V截止電壓下長達(dá)200圈的循環(huán)壽命，平均庫倫效率超99.6%?？傊?，這項研究提出了一種可靠的方法來彌補(bǔ)固體電解質(zhì)在電壓、電導(dǎo)率等方面的不足，為安全鋰電池的實際應(yīng)用提供有價值的參考。

圖2. 基于3D復(fù)合電解質(zhì)的ASLMB的電化學(xué)性能

Percolated Sulfide in Salt-Concentrated Polymer Matrices Extricating High-Voltage All-Solid-State Lithium-metal Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202474

5. 吳宇平/王召根Adv. Sci.: 非對稱隔膜+無枝晶合金負(fù)極實現(xiàn)高性能鋰硫電池！

具有極高理論能量密度（2600 Wh kg^-1）的鋰硫電池（LSB）被認(rèn)為是最有可能實現(xiàn)商業(yè)化的儲能系統(tǒng)。然而，LSB中的多硫化物穿梭和鋰金屬負(fù)極失效限制了其進(jìn)一步的商業(yè)化。

在此，南京工業(yè)大學(xué)吳宇平教授、王召根副教授等人通過引入多功能的不對稱 PP隔膜（Asy-PP）和富鋰的Li-Mg合金負(fù)極，賦予LSBs巨大的實際應(yīng)用潛力。其中，不對稱隔膜是通過在PP基底上分別朝向正極和負(fù)極覆蓋富含鋰化磺酸鹽的多孔有機(jī)聚合物（SPOP-Li）和Li_6.75La₃Zr_1.75Nb_0.25O₁₂（LLZNO）構(gòu)成的。面向S正極的SPOP-Li具有高濃的帶負(fù)電荷的磺酸鹽，可作為離子篩抑制LiPSs的穿梭（PSs陰離子的靜電排斥和分子LiPSs的吸附）并促進(jìn)Li⁺的遷移。同時，朝向負(fù)極的LLZNO層作為“離子再分配器”來調(diào)節(jié)Li⁺通量。此外，富鋰的Li-Mg合金負(fù)極提高了含鎂SEI的穩(wěn)定性，Li-Mg合金的導(dǎo)電基底可在循環(huán)過程中保持微觀結(jié)構(gòu)和整體的完整性。結(jié)合均勻的Li⁺分布，可在LSBs中獲得穩(wěn)定的無枝晶負(fù)極。

圖1. 多硫化物阻斷和轉(zhuǎn)化能力

因此，具有“離子再分配器”的Li-Mg合金負(fù)極可在對稱電池中實現(xiàn)5300小時的鋰剝離/鍍覆，并且在Li-Mg/Cu電池中循環(huán)320次后仍保持超過99%的庫侖效率（CE）。此外，S/Asy-PP/ Li-Mg電池在1 C的倍率下可提供1116 mAh g^-1的高初始容量，400次循環(huán)后容量緩慢衰減至794.5 mAh g^-1（每循環(huán)容量衰減率僅為0.07%），平均CE為 99.5%。甚至，在5 C的大電流倍率下也可實現(xiàn)超過1000次的長期循環(huán)，每循環(huán)對應(yīng)0.03% 的超低衰減率且在整個循環(huán)過程中保持高CE（>99%）。值得注意的是，即使在高硫負(fù)載（6.1 mg cm^-2）下，電池100次循環(huán)后的面積容量仍可保持4.34 mAh cm^-2，具有很高的實際應(yīng)用潛力?？傊?，這項工作為開發(fā)具有高能量密度的商用LSB提供了新的見解。

圖2. LSB的電化學(xué)評價

Versatile Asymmetric Separator with Dendrite-Free Alloy Anode Enables High-Performance Li-S Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202204

6. 張力/吳德印AEM: 八電子氧化還原環(huán)己六酮負(fù)極實現(xiàn)高倍率大容量儲鋰！

用有機(jī)電極材料代替無機(jī)負(fù)極是未來綠色鋰離子電池（LIB）的一個有吸引力的方向，正在探索羰基化合物作為有機(jī)LIB的主要負(fù)極候選者，尤其是環(huán)己六酮（C₆O₆）。作為一種完全由六個-C=O基團(tuán)組成的完美結(jié)構(gòu)，C₆O₆理論上可提供最多的活性中心和最高的比容量，但由于其在碳酸鹽基電解液中的高溶解度和極低的電子電導(dǎo)率，迄今尚未被用作負(fù)極材料。

在此，廈門大學(xué)張力教授、吳德印教授等人首次揭示了在有效解決溶解性和電子導(dǎo)電性問題后，C₆O₆可通過一種令人驚訝的八電子-氧化還原Li⁺存儲機(jī)制在0.01~3 V的電位范圍內(nèi)作為超高容量和高倍率的LIB負(fù)極。其中，作者將市售的C₆O₆·8H₂O粉末、聚偏氟乙烯（PVDF）粘結(jié)劑和導(dǎo)電碳添加劑混合，通過溶解-重結(jié)晶的方法在氬氣保護(hù)下進(jìn)行高能球磨制得脫水C₆O₆電極，最終形成不溶性和高導(dǎo)電C₆O₆-PVDF-碳網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。令人驚訝的是，基于C₆O₆負(fù)極的半電池在 200 mA g^-1時顯示出高達(dá)1404 mAh g^-1的超高容量，對應(yīng)于八電子氧化還原容量，超過了基于六個-C=O基團(tuán)的理論容量。此外，C₆O₆負(fù)極還表現(xiàn)出非凡的循環(huán)耐久性和高倍率特性（在5.0 A g^-1下循環(huán)700次后容量為814 mAh g^-1）。

圖1. C₆O₆鋰化/脫鋰過程的DFT計算

通過將實驗表征與DFT計算相結(jié)合，作者系統(tǒng)地闡明了C₆O₆中的-C=O鍵可通過可逆的六鋰離子電化學(xué)過程鋰化為為Li⁺烯醇化物（Li₆C₆O₆），并進(jìn)一步通過可逆的雙電子贗電容Li⁺插層過程進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為Li₈C₆O₆二聚體。得益于其高容量和高倍率特性，所構(gòu)建的基于C₆O₆負(fù)極的 4.3 V鋰離子混合電化學(xué)電容器（Li-HEC）可分別提供160 Wh kg^-1和10750 W kg^-1的最大能量和功率密度。甚至，C₆O₆‖AC Li-HEC在1 A g^-1下表現(xiàn)出高達(dá)2400圈的出色循環(huán)耐久性，每循環(huán)衰減率低至0.0075%?？梢灶A(yù)見，在解決了溶解度和電子導(dǎo)電性這兩個關(guān)鍵瓶頸后，更多的有機(jī)小分子可用作穩(wěn)定/高容量的LIB活性材料。此外，基于環(huán)保有機(jī)正負(fù)極材料的全有機(jī)電池也備受期待，可能成為未來電池研究的新熱點(diǎn)。

圖2. C₆O₆‖AC Li-HEC的電化學(xué)性能

Eight-Electron Redox Cyclohexanehexone Anode for High-Rate High-Capacity Lithium Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201347

7. 朱俊武/付永勝AFM: 用于鋰硫電池的阻燃、自愈、高導(dǎo)電性、極性粘結(jié)劑！

Li-S電池由于其超高的理論能量密度、低廉的材料成本和優(yōu)異的環(huán)境友好性，已成為一種極具發(fā)展前景的電化學(xué)儲能裝置。然而，仍有一些棘手的障礙需要解決，包括多硫化鋰（LiPs）的穿梭、硫正極的體積膨脹等。因此，開發(fā)一種能夠同時實現(xiàn)高電化學(xué)性能和安全要求的有效策略非常關(guān)鍵。

為此，南京理工大學(xué)朱俊武教授、付永勝教授等人通過自由基聚合方法制備了一種具有自愈性、阻燃性、高導(dǎo)電性和豐富極性基團(tuán)的多功能粘結(jié)劑并將其應(yīng)用于Li-S電池，以同時實現(xiàn)高安全性和優(yōu)異的電化學(xué)性能。其中，作者首先將甲苯二異氰酸酯（TDI）、聚丙二醇-600（PPG-600）、4,4-二硫代二苯胺（DTDA）以5:3:2的進(jìn)料摩爾比進(jìn)行縮聚反應(yīng)合成線型聚合物HCP，然后加入六氯環(huán)三磷腈（HCCP）生成交聯(lián)結(jié)構(gòu)和強(qiáng)度增強(qiáng)的FHCP粘結(jié)劑。研究表明，F(xiàn)HCP粘結(jié)劑不僅可將電極材料緊密粘結(jié)在一起，還可通過超分子相互作用修復(fù)體積膨脹和收縮引起的裂紋，從而提高電極的穩(wěn)定性。同時，F(xiàn)HCP粘結(jié)劑對LiPs具有很強(qiáng)的化學(xué)吸附作用和優(yōu)異的電荷轉(zhuǎn)移行為，可有效抑制穿梭效應(yīng)并改善氧化還原動力學(xué)。甚至，F(xiàn)HCP粘結(jié)劑的阻燃性能還顯著提高了Li-S電池的安全性。

圖1. FHCP的合成、結(jié)構(gòu)及表征

因此，采用FHCP粘結(jié)劑的Li-S電池具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在0.2 C下循環(huán)100次后容量保持率高達(dá)85%）和出色的倍率性能（798.3 mAh g^-1@3.0 C），而使用PVDF和HCP粘結(jié)劑的Li-S電池在0.2 C下循環(huán)100次后的容量保持率分別為69% 和78%。值得注意的是，采用FHCP粘結(jié)劑的Li-S電池的電化學(xué)性能優(yōu)于采用 HCP的Li-S電池，這可能是由于引入了HCCP并通過二者之間的交聯(lián)作用形成了3D FHCP網(wǎng)絡(luò)。此外，即使在硫負(fù)載為4.72 mg cm^-2和相應(yīng)的貧電解液條件下（E/S比=6 μL mg^-1），該電池在0.1C時仍表現(xiàn)出高達(dá)5.25 mAh cm^-2的可逆面積比容量?？傊?，該多功能粘結(jié)劑制備工藝簡單、性能優(yōu)異，對Li-S電池的商業(yè)化應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)和參考意義。

圖2. 采用FHCP粘結(jié)劑的Li-S電池的電化學(xué)性能

Synergism of Flame-Retardant, Self-Healing, High-Conductive and Polar to a Multi-Functional Binder for Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205031

8. 趙廣播/孫飛AFM: 改變熱轉(zhuǎn)化途徑調(diào)控煤基硬碳負(fù)極閉孔結(jié)構(gòu)以增強(qiáng)儲鈉！

煤炭具有成本低、碳產(chǎn)率高的特點(diǎn)，被認(rèn)為是鈉離子電池（SIBs）和鈉離子電容器（SICs）碳負(fù)極的有前途的前驅(qū)體。其中，在熱轉(zhuǎn)化過程中調(diào)節(jié)煤結(jié)構(gòu)的微晶狀態(tài)和孔隙結(jié)構(gòu)是提高Na⁺儲存行為的關(guān)鍵。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)趙廣播教授、孫飛教授等人報道了一種簡便的策略，即通過改變無煙煤的熱轉(zhuǎn)化途徑在碳骨架中產(chǎn)生豐富的封閉孔，從而大大提高Na⁺平臺的儲存。首先，作者進(jìn)行KOH輔助化學(xué)活化工藝以引入廣泛的開放納米孔并蝕刻碳微晶，從而抑制碳微晶的長程發(fā)展并產(chǎn)生無序的碳結(jié)構(gòu)。然后，得到的活性炭經(jīng)過高溫碳化過程，實現(xiàn)預(yù)先形成的開孔和無序碳結(jié)構(gòu)的重組，從而將開放納米孔和碳微晶轉(zhuǎn)化為由短程碳結(jié)構(gòu)包圍的封閉孔。值得注意的是，所有樣品的碳產(chǎn)率均超過76 wt.%，遠(yuǎn)高于生物質(zhì)、聚合物和樹脂，表明其在實際應(yīng)用中的成本效益和可行性。孔隙結(jié)構(gòu)分析證明，通過預(yù)化學(xué)活化然后碳化處理成功地實現(xiàn)了多孔碳材料從開孔到閉孔的轉(zhuǎn)變。

圖1. 碳材料的孔隙結(jié)構(gòu)分析

值得注意的是，開發(fā)的封閉納米孔使構(gòu)建的碳負(fù)極具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括大的可逆容量（0.1 C 時為 308.4 mAh g^-1，ICE為 82.3%）、優(yōu)異的倍率性能（2 C時為86.4 mAh g^-1）及良好的循環(huán)穩(wěn)定性（0.3 C下800次循環(huán)后容量為215.5 mAh g^-1）?；诮Y(jié)構(gòu)表征和原位/非原位電化學(xué)測試，作者發(fā)現(xiàn)增強(qiáng)的Na⁺存儲行為與發(fā)達(dá)的封閉孔中的孔填充機(jī)制密切相關(guān)。受益于增強(qiáng)的Na⁺平臺存儲，組裝的CAC1300//NVP鈉離子全電池具有231.2 Wh kg^-1的大能量密度和3.22 V的高平均電壓，CAC1300//AC900全碳鈉離子電容器表現(xiàn)出高能量和功率密度（101.8 Wh kg^-1和2.9 kW kg^-1），具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性?？傊?，這項工作為合理調(diào)控碳材料中的閉孔結(jié)構(gòu)以促進(jìn)可逆鈉存儲提供了新的見解，并為從高芳烴前體設(shè)計低成本和高性能碳負(fù)極提供了一種通用方法。

圖2. 鈉離子全電池的電化學(xué)性能

Altering Thermal Transformation Pathway to Create Closed Pores in Coal-Derived Hard Carbon and Boosting of Na⁺ Plateau Storage for High-Performance Sodium-Ion Battery and Sodium-Ion Capacitor, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203725

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