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無負極鋰金屬電池（AF-LMB）因其超高的能量密度、簡化的結(jié)構(gòu)、降低的成本和相對較高的安全性而日益受到關(guān)注，但其在濫用條件下的熱失控性能卻很少被探討，對沒有高活性的鋰金屬負極是否等于無熱失控的清晰認識仍然難以達到。

中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊、Lang Huang等從電極材料層面到軟包全電池，研究了采用0.6 M LiDFOB和0.6 M LiBF₄-FEC/DEC（體積比1：2）雙鹽電解液的AF-LMB軟包電池的熱失控路線。

圖1. AF-LMB軟包電池的加熱-等待-搜索和電壓曲線

這項工作系統(tǒng)地討論了鋰金屬含量、電解液分解、SEI結(jié)構(gòu)、電極/電解液反應(yīng)、產(chǎn)氣和內(nèi)部短路（ISC）對熱失控途徑的影響，它揭示了AF-LMB軟包電池毫不意外地比相同容量的LMB具有更好的熱穩(wěn)定性。

但兩種電極以及軟包全電池的熱穩(wěn)定性都隨著循環(huán)次數(shù)的增加而惡化。對于AF-LMBs，電解液和氟極之間的反應(yīng)是熱失控的觸發(fā)因素。

圖2. 不同循環(huán)圈數(shù)后正負極與電解液的ARC測試結(jié)果

更重要的是，這項工作首次觀察到，F(xiàn)EC與鋰鹽在高溫下會發(fā)生凝固反應(yīng)，從而抑制了電極的直接接觸，進而緩解強烈的熱失控傳播。

總體而言，這項工作為理解AF-LMBs的熱失控機制提供了新的啟示，并為具有更高安全性的下一代AF-LMBs的優(yōu)化策略提供了深刻的指導(dǎo)，這是發(fā)展高能量無負極鋰金屬電池的一個里程碑。

圖3. 電解液的熱反應(yīng)機制研究

Deciphering the Thermal Failure Mechanism of Anode-Free Lithium Metal Pouch Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203648

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