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人工固體電解質(zhì)界面（SEI）被廣泛用于提高鋰/固態(tài)電解質(zhì)（SSE）界面的化學界面穩(wěn)定性。然而，SEI的嚴重機械故障，即鋰沉積不均勻引起的鋰枝晶穿透和鋰體積無限變化引起的彎曲斷裂，仍然對Li/SSE界面構成挑戰(zhàn)。

為此，南京大學周豪慎教授、何平教授等人通過智能化學碘氣相沉積（CIVD）在全固態(tài)鋰硫電池（LSB）中的Li/Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）界面處引入了具有精心設計結構的LiI層，并將其作為Li和LGPS之間的人工SEI。這種CIVD方法利用了鋰金屬與碘蒸氣之間的自發(fā)化學反應，具有成本效益且無毒。由于CIVD，原位生成的LiI層呈現(xiàn)出細長的米狀納米LiI晶體密集交織的結構。

通過對鋰對稱電池的電化學性能和相應的形貌、電阻和化學變化的綜合研究，作者發(fā)現(xiàn)這種具有獨特結構的LiI層具有以下優(yōu)點：（1）可忽略的電子電導率和良好的鋰離子電導率，有利于鋰離子在Li/SSE界面上的傳輸

（2）與鋰金屬和LGPS的化學惰性，可確保優(yōu)異的界面穩(wěn)定性，

（3）抑制鋰枝晶滲透的固有高機械強度

（4）緩沖無限鋰體積變化并避免彎曲斷裂的出色韌性。

圖1. 界面離子輸運特性

進一步，作者在Li-Li對稱電池和全固態(tài)LSB中評估LiI層改善的界面穩(wěn)定性和機械穩(wěn)固性。得益于這種基于LiI的界面工程，Li/LiI/LGPS/LiI/Li對稱電池在0.15 mA cm^-2和 2.3 mA cm^-2的高臨界電流密度下表現(xiàn)出超過800小時的穩(wěn)定運行。此外，作者組裝了具有設計的LiI層的全固態(tài)LSB，發(fā)現(xiàn)其在0.1 C時顯示出1400 mAh g^-1 的高容量，在室溫下循環(huán)150次后容量保持率為80.6%。

即使在1.35 mAh cm^-2的高面容量和90 ℃高溫等惡劣條件下，該全固態(tài)電池仍表現(xiàn)出1500 mAh g^-1的高容量和100次循環(huán)的優(yōu)異穩(wěn)定性，顯示出在各種場景中的巨大應用潛力。總之，這種簡單有效的納米結構人工SEI層制備方法具有良好的通用性，對設計高性能全固態(tài)鋰金屬電池具有指導意義。

圖2. 全固態(tài)LSB的電化學性能

Realizing compatibility of Li metal anode in all-solid-state Li-S battery by chemical iodine–vapor deposition, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE01358D

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周豪慎/何平EES：化學碘氣相沉積提高全固態(tài)鋰硫電池中鋰負極的相容性

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