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哈工大尹鴿平/婁帥鋒JACS：Nb單原子催化助力Li-S電池1000圈穩(wěn)定循環(huán)！

單原子催化劑在改善遲緩的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和錨定多硫化物以用于鋰硫（Li-S）電池方面受到了更多關(guān)注。已有研究表明，第四周期的d段單原子元素可以與局部環(huán)境發(fā)生化學(xué)作用，從而導(dǎo)致對(duì)多硫化物的有效吸附和催化活性。

圖1. Nb-SAs@NC的制備路線和局部結(jié)構(gòu)分析

哈爾濱工業(yè)大學(xué)尹鴿平、婁帥鋒等首次設(shè)計(jì)了錨定在N摻雜的碳基上的新型Nb-SA催化劑（Nb-SA@ NC）作為L(zhǎng)iPSs的有效固定劑和催化劑。作者通過密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算建立了M-N₄位點(diǎn)的活性中心、電子結(jié)構(gòu)和吸附能力之間的關(guān)系。

在此基礎(chǔ)上，研究發(fā)現(xiàn)變形的Nb-N位點(diǎn)誘發(fā)了d_xz/yz和d_z2能級(jí)的增加，與傳統(tǒng)的第四周期SACs相比，這使得電子能夠填充成鍵軌道，減少了反鍵軌道的電子占用，從而促進(jìn)SACs和Li-S中間體之間的d-p軌道雜化加強(qiáng)，并提供了強(qiáng)大的硫親和力。

此外，Nb-N₄分子為加速LiPSs的氧化還原動(dòng)力學(xué)提供了足夠的活性位點(diǎn)，這反過來又實(shí)現(xiàn)了協(xié)同的”捕獲-耦合-轉(zhuǎn)化”機(jī)制，以提高Li-S電池的穩(wěn)定性。

圖2. 耦合和催化引起的強(qiáng)吸附和低轉(zhuǎn)換能量

因此，采用Nb-SAs@NC的Li-S電池提供了高硫利用率、卓越的倍率能力和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果，Nb-SAs@NC電池在1000次循環(huán)后表現(xiàn)出超過85%的高容量保持率，在7C下獲得了740 mA h g^-1的高倍率容量，以及5.2 mAh cm^-2（5.6 mg cm^-2）的競(jìng)爭(zhēng)性面容量。

此外，還實(shí)現(xiàn)了Li-S軟包電池的有效性以及各種彎曲實(shí)驗(yàn)，為柔性儲(chǔ)能系統(tǒng)帶來了巨大的希望。作者相信，Nb-SACs的發(fā)展和基于Nb單原子催化的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的理解可以豐富鋰硫電化學(xué)領(lǐng)域。

圖3. Li-S電池性能

d-p Hybridization-Induced “Trapping–Coupling–Conversion” Enables High-Efficiency Nb Single-Atom Catalysis for Li–S Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10345

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