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?化學(xué)所韓布興/孫曉甫JACS: Lewis酸金屬摻雜Cuδ+，調(diào)控催化劑親氧性以促進CO2電還原為C2+醇

可再生電力驅(qū)動的電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是實現(xiàn)CO₂利用和可持續(xù)、有價值的化工生產(chǎn)的有效途徑。通過開發(fā)具有獨特幾何和電子特征的高效Cu基催化劑，已經(jīng)產(chǎn)生了多種C₁和多碳(C₂₊)化學(xué)品。其中，乙醇由于其高能量密度和持續(xù)的全球需求，因此將CO₂電還原為乙醇引起了人們極大的興趣。然而，由于C-C偶聯(lián)反應(yīng)的緩慢動力學(xué)和一系列中間體的存在，導(dǎo)致目標產(chǎn)物的選擇性較低，限制了電化學(xué)CO₂還原為乙醇的實際應(yīng)用。因此，有必要設(shè)計新型電催化劑以在相應(yīng)的工業(yè)電流密度下提高乙醇的選擇性。

近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興和孫曉甫等結(jié)合密度泛函理論(DFT)計算和實驗驗證，發(fā)現(xiàn)Lewis酸金屬Al的引入可以調(diào)節(jié)Cu基催化劑(Al-Cu/Cu₂O)的親氧性，從而促進CO₂電還原為C₂₊醇。具體而言，理論計算表明，Lewis酸金屬Al的摻雜可以調(diào)制Cu位點上的C-O鍵(抑制)和Cu-C(促進)鍵的斷裂，從而穩(wěn)定了含氧中間體*OC₂H₅，從而促進反應(yīng)優(yōu)先選擇乙醇途徑。

因此，在流動池中，所制備的Al-Cu/Cu₂O催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的C₂₊產(chǎn)物選擇性(84.5%)，其中C₂₊醇的法拉第效率高達55.2%；并且C₂₊醇部分電流密度和產(chǎn)率分別為354.2 mA cm^?2和1066.8 μmol cm^?2 h^?1。

根據(jù)Al摻雜有助于調(diào)節(jié)Cu基催化劑表面的親氧性，從而提高乙醇的選擇性，研究人員利用其他Lewis酸中心，采用相似的合成方法制備了Ga和Mg-改性的銅基催化劑(Ga-Cu/Cu₂O和Mg-Cu/Cu₂O)。一系列表征證實Ga-Cu/Cu₂O和Mg-Cu/Cu₂O呈現(xiàn)相似的結(jié)構(gòu)和形態(tài)特征，并且Cu⁰和Cu⁺物種共存，表明Lewis酸位點有利于穩(wěn)定Cu⁺物種。

此外，電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，與純Cu/Cu₂O相比，Ga-Cu/Cu₂O和Mg-Cu/Cu₂O對C₂₊醇表現(xiàn)出更高的選擇性；并且與未摻雜的Cu相比，醇與乙烯的比率顯著增加。因此，通過引入Lewis中心來調(diào)節(jié)Cu基催化劑的親氧性是提高CO₂電解產(chǎn)C₂₊醇的普遍策略。

Oxophilicity-Controlled CO₂ Electroreduction to C₂₊ Alcohols over Lewis Acid Metal-Doped Cu^δ+ Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06697

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