計(jì)算材料的發(fā)現(xiàn)由于其探索化學(xué)系統(tǒng)廣闊空間的能力而受到廣泛研究，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)（NNP）已被證明在為此類(lèi)目的進(jìn)行原子模擬時(shí)特別有效。然而，現(xiàn)有的NNP 通常是為狹窄的目標(biāo)材料設(shè)計(jì)的，這使其不適用于在材料發(fā)現(xiàn)方面更廣泛的應(yīng)用。

在此，日本引能仕株式會(huì)社（ENEOS Corporation）Takeshi Ibuka、首選網(wǎng)絡(luò)株式會(huì)社So Takamoto等人報(bào)道了一種名為PreFerred Potential（PFP）的通用 NNP的開(kāi)發(fā)，它能夠處理從元素周期表中選擇的45種元素的任意組合。在數(shù)據(jù)集方面，作者積極收集包含不穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)集以提高模型的魯棒性和泛化能力，包括各種晶體系統(tǒng)和分子結(jié)構(gòu)中元素不規(guī)則置換的結(jié)構(gòu)、多種不同元素同時(shí)存在的無(wú)序結(jié)構(gòu)及溫度和密度變化的結(jié)構(gòu)，NNP架構(gòu)也是在這個(gè)高度多樣化的數(shù)據(jù)集的前提下設(shè)計(jì)的。

其中，PFP的基本NNP體系結(jié)構(gòu)采用TeaNet架構(gòu)。TeaNet架構(gòu)將二階歐幾里得張量合并到GNN中，并執(zhí)行標(biāo)量、向量和張量值的消息傳遞以表示高階幾何特征，同時(shí)保持必要的等方差。因此，該架構(gòu)可處理許多元素，而不會(huì)出現(xiàn)組合爆炸。

圖1. 用于訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)的DFT計(jì)算數(shù)據(jù)集的比較

進(jìn)一步，作者證明了PFP在選定領(lǐng)域的適用性：LiFeSO₄F中的鋰擴(kuò)散、MOF中的分子吸附、Cu-Au合金的有序-無(wú)序轉(zhuǎn)變及費(fèi)托催化劑的材料發(fā)現(xiàn)。因此，單個(gè)NNP模型可描述多種現(xiàn)象，具有高定量準(zhǔn)確度和低計(jì)算成本。此外，結(jié)果還表明PFP可再現(xiàn)設(shè)計(jì)階段未設(shè)想的結(jié)構(gòu)和能量特性。更重要的是，PFP可大大減輕原子模擬由時(shí)間和空間尺度引起的限制，DFT和PFP的聯(lián)合研究或使用基于PFP篩選的實(shí)驗(yàn)也將加速材料發(fā)現(xiàn)。費(fèi)托催化劑的材料發(fā)現(xiàn)是NNP能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)以下3個(gè)特性的典型案例：

（1）處理多種元素的能力，

（2）處理訓(xùn)練時(shí)未假設(shè)現(xiàn)象的能力，

（3）速度明顯快于DFT。這些結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)了PFP是通用的，適用于篩選各種材料而無(wú)需事先了解目標(biāo)域中的原子結(jié)構(gòu)。

圖2. ?PFP 預(yù)測(cè)和參考DFT計(jì)算化學(xué)反應(yīng)活化能的比較

Towards universal neural network potential for material discovery applicable to arbitrary combination of 45 elements, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30687-9