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?王振波/趙磊/玉富達(dá)AFM：通過界面相調(diào)節(jié)抑制高壓正極中的錳溶解

具有高電壓和高功率密度的尖晶石LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO），是一種非常有前景的候選正極。然而，它的差循環(huán)穩(wěn)定性歷來被認(rèn)為是一個固有的問題。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)王振波、趙磊、華僑大學(xué)玉富達(dá)等提出了一種策略，通過系統(tǒng)的界面相調(diào)節(jié)而不是異質(zhì)涂層或摻雜來解決Mn的溶解和LNMO的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。

圖1 材料表征及界面相轉(zhuǎn)變示意圖

具體來說，通過在LNMO界面發(fā)生固相反應(yīng)，將尖晶石相轉(zhuǎn)化為層狀相，并在Li/Mn交換的誘導(dǎo)下轉(zhuǎn)化為類巖鹽相。利用鍵價和（BVS）方法，作者發(fā)現(xiàn)Li/Mn交換結(jié)構(gòu)可以增加Mn的擴(kuò)散能壘，這有利于延緩Mn的溶解和Jahn-Teller變形。

同時，由Li/Mn交換引起的巖鹽相能夠惰性地保護(hù)LNMO免受電解液的腐蝕。盡管類巖鹽相不利于電荷傳輸，但具有理想電荷傳輸?shù)膶訝钕嗫梢詮浹a(bǔ)類巖鹽相的缺點(diǎn)，這對于提高LNMO的電化學(xué)性能至關(guān)重要。

圖2 電化學(xué)性能

因此，通過優(yōu)化制備工藝，這項(xiàng)工作系統(tǒng)地調(diào)節(jié)了LNMO界面上的層狀相和巖鹽狀相，從而使穩(wěn)定的材料結(jié)構(gòu)和優(yōu)越的電荷傳輸達(dá)到了良好的平衡。

結(jié)果，改性的LNMO（HT-LNMO-150）獲得了出色的循環(huán)性能（在55℃下循環(huán)100次和500次后，容量保持率保持在84%和83%）和卓越的倍率性能（在20C下為94 mAh g^-1）。這種方法為提高LNMO和其他正極材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能提供了可靠的參考價值。

圖3 界面相調(diào)節(jié)抑制有害循環(huán)的示意圖

Addressing Mn Dissolution in High-Voltage LiNi0.5Mn1.5O4 Cathodes via Interface Phase Modulation. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207285

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