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川大/應(yīng)化所Adv. Sci.：精心設(shè)計(jì)粘結(jié)劑體系構(gòu)建高性能柔性硫正極！

鋰硫電池的電化學(xué)性能從根本上取決于其復(fù)合硫正極的結(jié)構(gòu)和機(jī)械穩(wěn)定性。然而，由于組件之間的相互作用不可控，為實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健的分級(jí)復(fù)合電極結(jié)構(gòu)開發(fā)具有成本效益的策略仍然極具挑戰(zhàn)性。

四川大學(xué)楊偉、中科院長春應(yīng)化所盧宇源等提出了一種基于精心設(shè)計(jì)雙組分（聚丙烯腈和聚乙烯吡咯烷酮）極性粘結(jié)劑體系的自組裝電極漿料，該體系具有碳納米管，通過優(yōu)化水蒸氣誘導(dǎo)相分離形成分層多孔結(jié)構(gòu)，從而解決了上述問題。

圖1 材料設(shè)計(jì)

所得電極骨架具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、高電子傳導(dǎo)性和支持快速離子傳輸?shù)姆旨?jí)多孔結(jié)構(gòu)。如上所述，骨架中的大孔有利于電解液滲透和快速離子傳輸，而骨架中的微孔可以防止活性材料的損失并減少多硫化物（LiPS）穿梭效應(yīng)的影響。

此外，多孔骨架還提供了高的比表面積和來自聚合物鏈的極性基團(tuán)，保持了對(duì)多硫化物捕獲的強(qiáng)大物理化學(xué)吸附能力。另外硫基活性材料顆?？赏ㄟ^自包裹過程集成到骨架中。

圖2 Li-S電池性能

結(jié)果表明，采用特別設(shè)計(jì)的電極漿料制備的硫電極的Li-S電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的電化學(xué)性能。具體來說，在硫負(fù)載量為4.53 mg cm^-2時(shí)，這些電池在0.5C的電流密度下，即使經(jīng)過1000次循環(huán)，也能獲得485 mAh g^-1的穩(wěn)定容量，相當(dāng)于每循環(huán)容量衰減只有0.036%。

除了提高循環(huán)性能外，堅(jiān)固的自組裝電極骨架還表現(xiàn)出良好的機(jī)械柔性。鋰硫軟包電池在0.72 mA cm^-2的電流密度下提供了600 mAh g^-1的高容量，可循環(huán)78次?？傊?，通過自組裝漿料進(jìn)行的上述功能集成電極骨架設(shè)計(jì)可以為在復(fù)合材料水平上調(diào)節(jié)組裝結(jié)構(gòu)提供可擴(kuò)展且有前景的解決方案，這對(duì)于開發(fā)具有高容量活性材料或良好柔性的復(fù)合電極至關(guān)重要。

圖3 電極樣品的多硫化物捕獲能力

High-Performance Flexible Sulfur Cathodes with Robust Electrode Skeletons Built by a Hierarchical Self-Assembling Slurry. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201881

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