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清華/MIT Nano Energy:簡(jiǎn)便低成本的界面工程,助力固態(tài)鋰金屬電池!

清華/MIT Nano Energy:簡(jiǎn)便低成本的界面工程,助力固態(tài)鋰金屬電池!
固態(tài)鋰金屬電池(SSLMBs)被廣泛預(yù)測(cè)為下一代高能量密度電池的”推動(dòng)者”。為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo),固態(tài)電解質(zhì)(SE)和鋰金屬負(fù)極都是關(guān)鍵。富含鋰的石榴石SE在實(shí)現(xiàn)SSLMB方面表現(xiàn)出許多獨(dú)特的優(yōu)勢(shì),如高鋰離子傳導(dǎo)性、卓越的機(jī)械、化學(xué)和電化學(xué)性能。然而,基于石榴石的SSLMBs存在難以解決的界面問題,包括接觸不良引起的高界面阻抗和枝晶引起的快速短路,這大大阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。
清華大學(xué)唐子龍、麻省理工學(xué)院 ShitongWang等提出了一個(gè)簡(jiǎn)單、低成本的人工界面工程來改善Li/SEs界面。
清華/MIT Nano Energy:簡(jiǎn)便低成本的界面工程,助力固態(tài)鋰金屬電池!
圖1 材料制備及表征
研究顯示,合理選擇溶劑和溶質(zhì)是獲得堅(jiān)固、均質(zhì)改性層的關(guān)鍵。此外,降低前驅(qū)體溶液中的水分含量對(duì)于獲得高質(zhì)量的Li/LLZO界面同樣重要,可以避免Li+/H+交換的負(fù)面影響。
在這項(xiàng)工作中,電化學(xué)活性InCl3溶液(0.05 M InCl3異丙醇溶液,H2O≤40 ppm)用作前體。受益于異丙醇(IPA)在Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)表面的優(yōu)異潤(rùn)濕性,通過鋰金屬和InCl3涂層之間的原位轉(zhuǎn)換反應(yīng),構(gòu)建了一個(gè)均勻、堅(jiān)固、緊密附著的界面,其中具有嵌入非晶態(tài)LiCl基質(zhì)中的合金InLix納米顆粒。
清華/MIT Nano Energy:簡(jiǎn)便低成本的界面工程,助力固態(tài)鋰金屬電池!
圖2 對(duì)稱電池性能
結(jié)果,對(duì)稱Li/Li電池的臨界電流密度從0.2 mA cm-2增加到0.7 mA cm-2,并且在0.2 mA cm-2的電流密度下可穩(wěn)定工作4000 h以上。另外,在0.5 mA cm-2的較高電流密度下,循環(huán)超過1000 h后未觀察到明顯的鋰枝晶增殖和界面接觸失效。
此外,基于Li/InCl3/LLZTO/LE/LiFePO4的全電池在0.5 C下經(jīng)過475 次循環(huán)后表現(xiàn)出127 mAh g-1的可逆容量,對(duì)應(yīng)于長(zhǎng)期循環(huán)中99.9%的高平均庫侖效率??傊?,這種用于制備穩(wěn)健Li/SEs界面的有效、簡(jiǎn)便且低成本的策略可以為解決其他SSLMB的界面問題提供替代途徑。
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圖3 以LiFePO4為正極的全電池室溫電化學(xué)性能
A facile and low-cost wet-chemistry artificial interface engineering for garnet-based solid-state Li metal batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107603

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