第一作者：林若倩，賀玉彬
通訊作者：林若倩，楊曉青，許康，忻獲麟
通訊單位：布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室，美國(guó)陸軍研究實(shí)驗(yàn)室，加州大學(xué)爾灣分校
招聘信息：忻獲麟的課題組（DeepEMLab.com）招聘TEM方向的博后，研究方向包括原位TEM，CryoEM和4D-STEM。有興趣的同學(xué)請(qǐng)email簡(jiǎn)歷至 huolinx@uci.edu。
塑化劑可同時(shí)提高聚合物鏈活動(dòng)性和促進(jìn)鋰鹽解離，是提升SPEs離子電導(dǎo)率的重要手段。作為常規(guī)塑化劑，離子液體和PEO低聚物被廣泛用于固態(tài)電解質(zhì)的組分中。然而，由于離子液體的離子遷移數(shù)較低，且PEO低聚物易被高壓正極氧化，因此仍需尋找性能更優(yōu)的塑化劑來(lái)彌補(bǔ)以上缺陷。相對(duì)而言，琥珀腈（SN）所具有的極低蒸汽壓，較高的鋰鹽溶解能和優(yōu)異的抗氧化能力，使其可將SPEs的室溫離子電導(dǎo)率調(diào)控優(yōu)化至~1mS?cm-1。
盡管如此，基于SN塑化劑固態(tài)電池的電化學(xué)性能依然難以達(dá)到理想水平，原因在于較高的界面阻抗，通常高于1000Ω?cm-1。目前對(duì)SPE-SN界面離子阻抗高的原因眾說(shuō)紛紜，部分研究稱乙腈在鋰催化下的原位聚合會(huì)阻礙離子在界面的傳輸，然而該說(shuō)法依然無(wú)法為界面離子傳輸能力的提升提供理論指導(dǎo)。通盤考慮，造成界面阻抗高的原因有以下幾種：（1）鋰金屬枝晶；（2）鋰金屬與SN和SPE的反應(yīng)；（3）SPE與鋰金屬接觸不充分（SPE柔性較好，可能性較弱）。因此，探索SPE-SN界面性能差的原因并設(shè)法解決該問(wèn)題具有重要意義，這可以充分發(fā)揮其高室溫離子電導(dǎo)率和負(fù)極穩(wěn)定性這兩大優(yōu)勢(shì)。
作者借助冷凍電鏡，對(duì)SN-聚丙烯酸酯（PolyEA）與鋰金屬的界面進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)界面處只有大量LixNC分解產(chǎn)物出現(xiàn)，但并未形成明顯的界面膜，說(shuō)明Li0與SN-PolyEA之間有持續(xù)反應(yīng)發(fā)生。因此，作者采用人工形成SEI的策略，通過(guò)引入FEC有效消除了腐蝕性界面副反應(yīng)并形成穩(wěn)固的20-30 nm界面相，該過(guò)程與液態(tài)電解液中Li0負(fù)極界面類似。XPS所顯示的界面相中F、S、N和O/C比例的提升，說(shuō)明FEC、PolyEA和TFSI陰離子均參與了界面相的形成。引入FEC對(duì)庫(kù)倫效率的提升說(shuō)明SN塑化劑失控的分解反應(yīng)在FEC存在下被有效抑制。原位光學(xué)顯微鏡和離位SEM顯示，引入FEC后鋰沉積層致密均一，這與SN-SPE中多孔與枝晶狀的形貌形成鮮明對(duì)比。通過(guò)冷凍電鏡，作者發(fā)現(xiàn)FEC添加劑能形成穩(wěn)定的富LiF界面相。因此，基于FEC-SN-SPE組裝的全固態(tài)電池具有很高的臨界電流密度（3.2 mA?cm-2）和鋰沉積/剝離庫(kù)倫效率（99 %），其所形成的穩(wěn)定的SEI具有較低的電荷遷移阻抗（70 Ω?cm2），使其組裝的全固態(tài)電池在1 mAh?cm-2面容量下可以穩(wěn)定循環(huán)1800 h。基于SN塑化劑優(yōu)異的高壓穩(wěn)定性，Li‖LCO全電池在400圈循環(huán)后仍能保持90%的初始容量，Li‖LiFP全電池循環(huán)壽命可達(dá)1800圈。
該文章發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Nanotechnology上，林若倩為本文第一作者。
首先觀測(cè)SN-SPE在0.1 mA電流下沉積鋰60 min后的形貌（圖1）。同含有C、O等原子序數(shù)較高元素的SEI相比，Li0對(duì)電子束的散射能力較弱，因此相對(duì)于SEI來(lái)說(shuō)，鋰枝晶內(nèi)部（對(duì)應(yīng)Li0）通常顯示較暗的襯度。然而，與液態(tài)電解液中鋰枝晶不同的是，液態(tài)電解液中鋰枝晶通常較致密且表面被SEI膜包覆，而在SN-SPE中，鋰枝晶在大部分區(qū)域都顯示較亮的襯度，只有少量較暗的區(qū)域和線條出現(xiàn)（圖1a紅箭頭）。這說(shuō)明在該枝晶中有副反應(yīng)發(fā)生且有裂紋和孔隙在形成。同時(shí)，在枝晶表面沒(méi)有發(fā)現(xiàn)共角SEI膜包覆。
圖1. 基于SN-SPE沉積形成鋰枝晶的三維形貌和化學(xué)組分分析
鋰枝晶的三維重構(gòu)（圖1b）和橫截面分析（圖1c）顯示在枝晶中有多個(gè)裂紋存在，這很可能與鋰枝晶與SN-SPE發(fā)生副反應(yīng)過(guò)程中體積變化引起的應(yīng)力有關(guān)。不同鋰枝晶的EDS（圖1d, e）和EELS（圖1f）顯示，所有觀測(cè)的鋰枝晶均含有大量O、C、S、F和N（EDS定量分析）?；瘜W(xué)組分和三維斷層掃描顯示，鋰枝晶形貌之所以不規(guī)則，是因?yàn)長(zhǎng)i0與SN和PolyEA發(fā)生了不良副反應(yīng)（因?yàn)長(zhǎng)i0可以穿透SPE）。值得強(qiáng)調(diào)的是，O、C、S、F和N等元素分布于整個(gè)枝晶，這說(shuō)明在SN-SPE體系中，副反應(yīng)產(chǎn)物難以形成鈍化SEI層來(lái)保護(hù)Li0表面。因此，以上結(jié)果說(shuō)明在SN-SPE體系中Li0表面無(wú)法形成SEI鈍化膜。形成于鋰枝晶上的裂紋說(shuō)明Li0負(fù)極的失效主要?dú)w因于非鈍化的腐蝕（持續(xù)副反應(yīng)）。此外，該結(jié)果也給出了Li‖SN-SPE‖Cu電池可逆性差的原因。
圖2. 基于FEC-SPE沉積Li0半球顆粒的結(jié)構(gòu)和化學(xué)組分分析
為減少Li0與SN-SPE本體之間的副反應(yīng)，作者向SN- SPE體系中引入了5 wt.%的FEC來(lái)形成SEI進(jìn)而保護(hù)Li0，避免與SN-PolyEA發(fā)生不良副反應(yīng)（標(biāo)記為FEC-SPE）。圖2a, b顯示，和圖1中SN-SPE相比，F(xiàn)EC-SPE中沉積的Li0較薄且表面有共角SEI包覆層存在，該沉積的Li0呈半球形，相互緊密堆積，直徑為幾個(gè)微米，這充分說(shuō)明在FEC-SPE體系中，Li0以平面沉積的方式進(jìn)行，從而可以得到較好的Li0沉積層。圖2a, b中Li0堆積緊密，共角SEI膜形成于Li0半球表面。O、C、S、F和N等元素僅在表面分布較多，內(nèi)部含量較低。通過(guò)添加劑調(diào)控實(shí)現(xiàn)的致密和均一的SEI膜是抑制副反應(yīng)和機(jī)械化學(xué)引發(fā)的Li0沉積層破裂（圖1）的關(guān)鍵。圖2c,d為原子分辨的SEI膜的冷凍電鏡圖，由于EDS中F元素分布于整個(gè)SEI膜區(qū)域，因此LiF很可能存在于SEI中，然而，衍射圖中并未發(fā)現(xiàn)LiF的衍射斑點(diǎn)和環(huán)，不同鋰枝晶多個(gè)位置的高分辨冷凍電鏡圖的衍射結(jié)果中只發(fā)現(xiàn)Li2O的衍射環(huán)。這說(shuō)明LiF相并不是納米晶，而是以無(wú)定形的形式存在。這說(shuō)明富含無(wú)序/無(wú)定形相LiF的SEI膜可以有效地鈍化Li0負(fù)極。
圖3. FEC-SPE演變形成的SEI化學(xué)組分以及電化學(xué)性能
XPS進(jìn)一步顯示FEC-SPE演變形成的SEI中含有大量無(wú)機(jī)組分。圖3a的F1s譜顯示在 684.8 eV處有明顯的LiF峰存在。同時(shí)，O1s和C1s譜顯示Li2O和Li2CO3在SEI中共存（圖3b,c），這主要是源于PolyEA本體的還原。圖3d,e中由XPS定量得到的SEI原子比例顯示，F(xiàn)EC-SPE體系形成的SEI膜含有比SN-SPE更高的F和S含量，進(jìn)一步說(shuō)明TFSI陰離子參與SEI膜的形成進(jìn)而改善無(wú)機(jī)含量和SEI膜的強(qiáng)度。FEC和LiTFSI的還原使FEC-SPE演化的SEI膜具有較高的F元素含量。
二、Li‖Cu和Li‖Li電池的電化學(xué)性能
通過(guò)FEC演化形成SEI膜抑制鋰枝晶這一優(yōu)點(diǎn)，在高臨界電流密度（3.2 mA?cm-2）上得以充分體現(xiàn)（圖3f）（該電流密度足以滿足商業(yè)電池在高面容量3 mAh?cm-2下1C充放電倍率的要求）。以上這些數(shù)據(jù)均在未使用任何界面層或其它特殊電極結(jié)構(gòu)的條件下得到。鋰沉積/剝離的可逆進(jìn)行是固態(tài)電解質(zhì)的另一個(gè)瓶頸，這主要是因?yàn)殡娊赓|(zhì)的降解，電極體積改變和死鋰的形成。在本研究中，Li‖F(xiàn)EC-SPE‖Cu電池顯示99 %的室溫CE（圖3g），說(shuō)明FEC調(diào)控得到的SEI大大減少了SPE降解和死鋰的形成。與此形成對(duì)比的是，Li‖SN-SPE‖Cu電池在電壓突增的條件下會(huì)迅速失效。基于SN-SPE的Li‖Cu電池的CE只有80 %且循環(huán)幾圈后迅速衰減，而FEC-SPE的Li‖Cu電池的首圈CE可達(dá)92.1 %，且從第2到第96圈的平均值為97.6 %。
圖3h顯示Li‖F(xiàn)EC-SPE‖Li對(duì)稱電池在循環(huán)過(guò)程中EIS的演變過(guò)程。經(jīng)過(guò)18 h的循環(huán)，電荷傳輸阻抗固定在~70 Ω?cm2的低值，說(shuō)明電極-電解質(zhì)之間的緊密接觸以及穩(wěn)定和高傳導(dǎo)性SEI膜的形成。EIS測(cè)試過(guò)程中的V-t圖顯示過(guò)電勢(shì)逐漸從~40 mV降低至25 mV，這與隨時(shí)間降低的界面阻抗結(jié)果一致，開(kāi)始幾個(gè)小時(shí)內(nèi)阻抗的降低主要?dú)w因于富LiF-SEI的形成。作為對(duì)照，SN-SPE界面阻抗的演變過(guò)程顯示，體相和界面阻抗明顯增大，這說(shuō)明SPE的傳導(dǎo)離子性能在變?nèi)?，以及與SN和鋰金屬副反應(yīng)導(dǎo)致的無(wú)傳導(dǎo)界面相的形成。
圖4. DASCs的HOR反應(yīng)中間體的能量調(diào)控
作者在大面容量條件下，進(jìn)一步測(cè)試了FEC-SPE對(duì)Li0的界面穩(wěn)定性。當(dāng)Li‖F(xiàn)EC-SPE‖Li在0.2 mA?cm-2下持續(xù)充電到3.6 mAh?cm-2，電池會(huì)在前4 h在SEI形成之后進(jìn)入位于33 mV的電壓平臺(tái)（圖4a）。低過(guò)電勢(shì)說(shuō)明枝晶的形成被有效抑制，減少了副反應(yīng)，且無(wú)分層現(xiàn)象（與前面圖2中STEM結(jié)果一致）。如前所述，該低過(guò)電勢(shì)主要?dú)w因于FEC-SPE的低Rct，高離子電導(dǎo)率，低電子電導(dǎo)率（5.32×10-9S?cm-1）和高離子遷移數(shù)（0.57，圖4b）。
如圖4c所示，F(xiàn)EC-SPE的離子電導(dǎo)率在30到100 ℃之間符合Arrhenius定律。0.19 eV的低活化能說(shuō)明Li+傳導(dǎo)具有較低的活化能壘，使其能夠在30 ℃具有較高的離子電導(dǎo)率（1.01 mS?cm-1）。同時(shí)，該Arrhenius型的離子傳輸機(jī)制（非Vogel-Tamman-Fulcher）說(shuō)明由于PolyEA的高交聯(lián)度和對(duì)鋰鹽的低解離能力使其離子傳輸與聚合物鏈段的弛豫運(yùn)動(dòng)無(wú)關(guān)聯(lián)。SN塑化劑作為L(zhǎng)i+的溶解組分具有足夠的活動(dòng)性來(lái)促使Li離子沿著PolyEA鏈進(jìn)行傳輸。也就是說(shuō)，溶解的Li+通過(guò)SN/LiTFSI相在材料內(nèi)部和表面進(jìn)行傳輸，去溶劑化和部分去溶劑化的Li+則通過(guò)SEI傳輸并最終被還原為L(zhǎng)i0。
通過(guò)對(duì)比室溫（22 ℃）下FEC-SPE和SN-SPE的離子電導(dǎo)率，兩者相近的離子電導(dǎo)率（0.70 mS?cm-1 vs. 0.71 mS?cm-1）說(shuō)明FEC的添加并未明顯改變SPE的離子電導(dǎo)率，同時(shí)電池性能的改善應(yīng)歸因于界面穩(wěn)定性的改善（穩(wěn)定的Li0沉積過(guò)電勢(shì)主要?dú)w因于SEI限制下Li0的共角生長(zhǎng)）。
為觀測(cè)1 mA?cm-2下鋰沉積的形貌演變過(guò)程，作者組裝了原位光學(xué)電池。SN-SPE演變形成的Li0層為非均一，疏松和孔狀形貌（圖4h），說(shuō)明該過(guò)程發(fā)生了鋰的不可控生長(zhǎng)并形成了枝晶，相比之下，F(xiàn)EC-SPE形成的則是均勻和共角形貌的Li0。鋰金屬在遞升的容量下（直到6 mAh?cm-2）不斷增厚，光亮的顏色表明Li0在極少副反應(yīng)伴隨條件下發(fā)生，光滑的鋰表面說(shuō)明鋰枝晶的生長(zhǎng)被抑制。另外，SN-SPE沉積的鋰層顏色發(fā)暗說(shuō)明沉積的Li0中有腐蝕現(xiàn)象發(fā)生。和原始Li0在1 mAh?cm-2的循環(huán)條件下，由于過(guò)電勢(shì)的快速形成（圖4i），SN-SPE在100 h內(nèi)發(fā)生失效，然而FEC-SPE則可以在室溫下（22 ℃）循環(huán)1800 h。而且，本研究工作也顯示FEC-SPE對(duì)稱電池能夠在1 mA?cm-2，1 mAh?cm-2條件下循環(huán)400 h（圖4j）以及0.5 mA?cm-2，0.5 mAh?cm-2條件下循環(huán)800 h。
為去除SPE其它特性（液流特性和分子量分布）對(duì)改善電化學(xué)穩(wěn)定性的影響，作者首先采用動(dòng)態(tài)力學(xué)分析法對(duì)SN-SPE和FEC-SPE的機(jī)械性質(zhì)進(jìn)行了測(cè)試，結(jié)果顯示兩者都具有固態(tài)屬性。作者進(jìn)一步測(cè)試了SPEs的分子量和多分散指數(shù)，兩種SPEs顯示相似的高分子量，分別為1.07×106 Da和1.62×106 Da，兩者相似的PDI（1.52和1.54）充分說(shuō)明FEC的加入不會(huì)影響SPE的聚合。最后，作者采用液態(tài)1H NMR測(cè)試了單體轉(zhuǎn)化產(chǎn)率，SN-SPE和FEC-SPE都顯示幾乎完全的轉(zhuǎn)化產(chǎn)率，未檢測(cè)到單體殘余。
圖5. 室溫下不同正極材料，面容量和N/P比例下FEC-SPE全電池性能
固態(tài)全電池采用LiFePO4作為正極（~0.3 mAh?cm-2）和過(guò)量鋰金屬作為負(fù)極。LiFePO4‖F(xiàn)EC-SPE‖Li全電池在22 ℃和0.5 C倍率下，經(jīng)過(guò)2000圈循環(huán)，仍能維持83 %的高容量（圖5a，~5000 h，每圈0.011 %衰減）。充放電曲線中顯示的低過(guò)電勢(shì)（0.13V）說(shuō)明FEC-SPE對(duì)于LiFePO4和Li0負(fù)極優(yōu)異的界面穩(wěn)定性（圖5b）。在1C（0.3 mA?cm-2）下Li-LFP電池的循環(huán)結(jié)果顯示經(jīng)過(guò)1000圈室溫循環(huán)，容量?jī)H僅從138 mAh?g-1衰減到116 mAh?g-1。室溫的倍率測(cè)試結(jié)果顯示，在0.2 C電流密度下，電池顯示較高的容量（> 150 mAh?g-1），而在5C大電流密度下，電池容量可以維持在60 mAh?g-1。CV測(cè)試顯示，在低電壓區(qū)間，隨著掃描圈數(shù)的增加，Li0的氧化還原電流沒(méi)有發(fā)生變化，顯示了優(yōu)異的可逆Li0沉積/剝離過(guò)程，也就是減少了副反應(yīng)的發(fā)生。在高電壓區(qū)間，SPE的氧化電流隨著掃描圈數(shù)的增加逐漸減小，這說(shuō)明SPE在高壓區(qū)間具有優(yōu)異的抗氧化能力。進(jìn)一步進(jìn)行的LSV測(cè)試結(jié)果顯示，SN-SPE和FEC-SPE的氧化電位都在~4.9 V。與此對(duì)照的是，PEO-SPE的氧化電位為3.8 V。以上兩個(gè)SPEs較寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口主要是由于PolyEA和SN塑化劑具有較高的抗氧化能力。
基于FEC-SPE較寬的電化學(xué)窗口（4.6 V vs. Li+/Li），以高壓LiCoO2為正極（0.6 mAh?cm-2）的固態(tài)電池能夠在2.8~4.3 V電壓區(qū)間和0.5 C電流密度下以~150 mAh?g-1的容量連續(xù)循環(huán)400圈以上（圖5c,d）。Li‖F(xiàn)EC-SPE‖LiCoO2電池也同樣顯示出優(yōu)異的倍率性能，在1.5 C充放電倍率下顯示~100 mAh?g-1的容量（圖5e）。在電流密度切換至0.2 C后，容量可恢復(fù)至130 mAh?g-1，充分顯示了FEC-SPE在高壓正極下良好的可逆性。Li-NMC811電池在室溫0.5 C電流密度下，顯示1.5 mAh?g-1的容量。當(dāng)電流密度增大至5 C，電池容量維持在55 mAh?g-1。
為進(jìn)一步展示FEC-SPE在電池上的應(yīng)用價(jià)值，作者組裝了低N/P比例的Li-LiCoO2電池，其中鋰金屬負(fù)極為2 mAh?cm-2，LiCoO2正極為0.77 mAh?cm-2。該電池在0.5 C電流密度下能以~125 mAh?g-1的容量維持140圈，同時(shí)從第10到第150圈的平均CE可以達(dá)到99.91 %（圖5f）。為進(jìn)一步評(píng)估FEC-SPE在更現(xiàn)實(shí)條件下的性能，商業(yè)高面容量的LiFePO4正極（2 mAh?cm-2）連同5 mAh?cm-2的鋰金屬負(fù)極與FEC-SPE組合的固態(tài)全電池在0.2 C和22 ℃條件下進(jìn)行測(cè)試。經(jīng)過(guò)60圈循環(huán)，容量?jī)H僅從151.2 mAh?g-1衰減至141.2 mAh?g-1（圖5g）。而且，低N/P比例與商業(yè)厚層NMC811正極（2.3 mAh?cm-2）組合的電池能夠以~150 mAh?g-1的容量循環(huán)60圈。另外，低N/P比例的Li-LiFePO4和Li-NMC811電池的平均CE分別為99.71 %和99.96 %，進(jìn)一步證實(shí)FEC有助于形成電化學(xué)穩(wěn)定的界面。
在本研究中，作者揭示了SN-SPE體系下Li0負(fù)極的衰變機(jī)制：在沒(méi)有穩(wěn)定SEI存在的條件下，Li0負(fù)極會(huì)在由副反應(yīng)和體積變化引起的應(yīng)力腐蝕作用下發(fā)生分解。借助冷凍電鏡成像和光譜技術(shù)手段，作者全面研究了固態(tài)聚合物電解質(zhì)與Li0負(fù)極界面的結(jié)構(gòu)與化學(xué)演變機(jī)制?；谠摫碚?，作者通過(guò)FEC添加劑調(diào)控SEI形成的策略，成功解決了SN-PolyEA體系下鋰金屬界面不穩(wěn)定的問(wèn)題，其組裝的全電池同時(shí)具有長(zhǎng)循環(huán)壽命（> 2000圈），高電流密度和面容量。作者發(fā)現(xiàn)FEC添加劑能在負(fù)極界面促使無(wú)定形含F(xiàn)組分SEI膜的形成，進(jìn)而在改善Li0負(fù)極可逆性過(guò)程中發(fā)揮關(guān)鍵作用。該工作為后期聚合物固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)化提供了思路，液態(tài)電解液中的SEI或可在固態(tài)電解質(zhì)界面發(fā)揮大作用。
Ruoqian Lin?, Yubin He?, Chunyang Wang?, Peichao Zou, Enyuan Hu, Xiao-Qing Yang*, Kang Xu*, Huolin L. Xin*. Characterization of the structure and chemistry of the solid–electrolyte interface by cryo-EM leads to high-performance solid-state Li-metal batteries.?Nature Nanotechnology, 2022. https://doi.org/10.1038/s41565-022-01148-7.
忻獲麟教授 康奈爾大學(xué)博士學(xué)位。2013年到2018年間，他在布魯克海文實(shí)驗(yàn)室建立了三維原位表征課題組。2018年夏，轉(zhuǎn)職于美國(guó)加州大學(xué)尓灣分校物理系并建立了以深度學(xué)習(xí)為基礎(chǔ)的人工智能和能源材料研究組DeepEM Lab。忻獲麟教授是電子顯微學(xué)領(lǐng)域國(guó)際上的知名專家，是電鏡行業(yè)頂級(jí)年會(huì)Microscopy and Microanalysis 2020的大會(huì)主席以及2019年的大會(huì)副主席，是NSLSII光源的科學(xué)顧問(wèn)委員會(huì)成員，是布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的功能納米材料中心和勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室提案審查委員會(huì)成員。他于2021年獲得Materials Research Society的杰青獎(jiǎng)（Outstanding Early-Career Investigator Award），Microscopy Society of America 的伯頓獎(jiǎng)?wù)拢˙urton Medal），UC Irvine的杰青獎(jiǎng)（UCI Academic Senate Early-Career Faculty Award）；2020年獲得能源部杰青獎(jiǎng)(DOE Early Career Award)。他在表征和清潔能源方面的研究受到政府和大型企業(yè)的關(guān)注。2018年至今三年不到的時(shí)間，他作為項(xiàng)目帶頭人(Lead PI)得到政府和企業(yè)界超過(guò)四百五十萬(wàn)美元的資助用于其課題組在綠色儲(chǔ)能，電/熱催化和軟物質(zhì)材料方向的研究。他是Nature, Nat. Mater, Nat.Energy, Nat. Nanotechnol., Nat. Commun., Sci. Adv., Joule, Nano Lett., Adv. Mater. 等眾多期刊的審稿人。他從事人工智能電鏡和深度學(xué)習(xí)、原子級(jí)掃描透射電鏡以及能譜相關(guān)的理論和技術(shù)、高能電子隧道理論以及三維重構(gòu)理論等方向的研究。除了理論和方法學(xué)的研究，他應(yīng)用三維電子斷層掃描術(shù)對(duì)鋰電池、軟硬物質(zhì)界面、金屬催化劑等多方面進(jìn)行了深入的研究。其課題組發(fā)表文章超過(guò)280篇，其中在Science，Nature，Nat. Mater.，Nat. Nanotechnol.，Nat. Energy，Nat. Catalysis，Nature Commun. 等頂級(jí)期刊上發(fā)表文章38篇（其中13篇作為通訊發(fā)表）。
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