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北大黃富強/李國寶EES: ZnO/ZnS異質結構作為穩(wěn)健/大容量的儲鋰負極！

在各種鋰離子電池（LIBs）負極材料中，轉化合金型金屬氧化物（或硫化物）因其較高的理論容量而備受關注。然而，合金化過程中活性金屬的體積膨脹會產(chǎn)生不可逆的轉化反應。通過金屬氧化物與硫化物偶聯(lián)設計的異質結構負極具有豐富的界面，促進了電子轉移并改善了表面反應動力學，但對提高其倍率和循環(huán)性能的界面效應機制尚未深入研究。

圖1. ZnO/ZnS異質結構的設計合成及表征

在此，北京大學黃富強教授、李國寶副教授等人利用金屬硫化物原位部分轉化為具有高晶格匹配的氧化物來設計ZnO/ZnS異質結構，以了解界面對LIB負極大容量和高可逆Li存儲的影響。具體而言，作者首先以醋酸鋅（ZnAc₂）為鋅源，升華的硫粉為硫源，聚乙二醇（PEG）為輔料制備ZnS:OH前驅體。然后，將ZnS:OH納米點在Ar氣氛下600 °C下退火以制備ZnO/ZnS異質結構。得益于快速的界面Li傳輸和反應動力學，ZnO/ZnS界面可通過重復循環(huán)轉變?yōu)榫鶆虻腪nO_xS_1-x納米點。

DFT計算表明，氧硫化鋅具有優(yōu)化的Li吸附性能，可加速電極反應。同時，由此產(chǎn)生的Li₂O/Li₂S基底與LiZn納米點的集成提供了更多的Li⁺錨定位點并改變了電荷再分布，從而促進了界面Li存儲。

圖2. ZnO/ZnS負極界面鋰吸附的理論計算

因此，ZnO/ZnS異質結構在0.1 A g^-1下循環(huán)100次后提供1213 mAh g^-1的容量，即使在2 A g^-1下循環(huán)1300次后容量仍保持為920 mAh g^-1，這表明ZnO/ZnS是用于高能量/功率密度LIB的有前途的替代負極。此外，組裝的具有ZnO/ZnS負極和高壓（4.5 V）LiCoO₂正極的紐扣型全電池最大能量密度可達約285 Wh kg^-1，且在2 C下200次循環(huán)后容量仍達84.8 mAh g^-1，對應81.9 %的容量保持率。

甚至，基于ZnO/ZnS負極的軟包電池在2 C下提供103.5 mAh的容量，并在300次循環(huán)后保持88.4 mAh（容量保持率為85.4%）。因此，這種紐扣型和軟包全電池進一步顯示出出色的電極穩(wěn)定性和兼容性。總之，這項研究揭示了異質結構負極中的相重構和潛在界面Li存儲機制，并為設計LIB高容量負極開辟了新途徑。

圖3. 紐扣及軟包全電池的電化學性能

Interfacial lithium absorption enhanced ZnO/ZnS heterostructure for robust and large-capacity energy storage, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE00050D

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