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碳酸鹽電解質(zhì)具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和較高的鹽溶性，是鈉金屬電池室溫條件下實(shí)現(xiàn)高能量密度的理想選擇。然而，在超低溫(-40℃)下電解質(zhì)分解形成的固體電解質(zhì)界面相(SEI)不穩(wěn)定和脫溶劑化困難的不利影響限制了其大規(guī)模發(fā)展。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授團(tuán)隊(duì)通過溶劑化結(jié)構(gòu)的分子工程設(shè)計(jì)了一種用于超低溫（-40℃）鈉金屬電池的新型低溫碳酸鹽電解質(zhì)。即1M雙（氟磺?；啺封c（NaFSI）在EC/PC/碳酸二乙酯（DEC）（1:1:4，v/v）中的新型碳酸鹽電解質(zhì)體系。

此外，使用硫酸乙烯（ES）添加劑來調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)。并且該電解質(zhì)可實(shí)現(xiàn)加速電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，并在-40 ℃獲得穩(wěn)定的SEI。

圖1. 電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)和設(shè)計(jì)原理

通過前線分子軌道能級(jí)計(jì)算，評(píng)估了各電解質(zhì)成分的還原穩(wěn)定性以及添加劑在構(gòu)建SEI薄膜中的作用。由于ES具有最低的未占分子軌道能（LUMO，-0.14 eV），外來電子更容易占據(jù)其較低的電子軌道，導(dǎo)致在較高電壓下更容易還原，并參與SEI膜的形成。

ES有助于形成富含Na₃N、Na₂S和Na₂SO₃的SEI，具有較高的離子傳導(dǎo)性和機(jī)械強(qiáng)度（~7.0GPa）。在Na||Na對(duì)稱電池系統(tǒng)中，它可以在-40 ℃下保持低極化電壓1500小時(shí)以上。在Na||NVP全電池系統(tǒng)中，初始放電容量在-40 ℃下達(dá)到84 mAh g^-1，200次循環(huán)后，相應(yīng)的容量保持率為88.2%。因此，這項(xiàng)工作為在超低溫下通過改變碳酸酯電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高能量密度電池提供了新的嘗試。

圖2. 使用CSE、BLTE和ES6-BLTE電解質(zhì)的Na||NVP全電池的電化學(xué)性能

Molecular Engineering on Solvation Structure of Carbonate Electrolyte toward Durable Sodium Metal Battery at -40 ℃，Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202301169

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