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Chem. Eng. J.：調(diào)節(jié)界面副反應(yīng)！實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定、高效制備H2O2

H₂O₂是一種環(huán)?；瘜W(xué)試劑，廣泛應(yīng)用于紙漿漂白、紡織、化工等制造業(yè)，將H₂O₂應(yīng)用于高級(jí)氧化工藝(AOPs)時(shí)可以將大部分有機(jī)物氧化為H₂O和CO₂。蒽醌氧化法(AO)是工業(yè)生產(chǎn)H₂O₂的主要方法，但由于AO工藝步驟復(fù)雜、能耗高、有一系列的副反應(yīng)和復(fù)雜的中間體和廢物，因此被認(rèn)為是不經(jīng)濟(jì)、不環(huán)保的技術(shù)。

電化學(xué)合成H₂O₂因其高效、綠色等特點(diǎn)，被認(rèn)為具有較高的發(fā)展?jié)摿涂沙掷m(xù)性。目前用于合成H₂O₂的ORR陰極催化劑的選擇性、氧傳質(zhì)和陰極界面的電子轉(zhuǎn)移是影響H₂O₂產(chǎn)率的三個(gè)重要因素。

基于此，天津大學(xué)李楠等人通過簡(jiǎn)化電極結(jié)構(gòu)、調(diào)整催化界面等方法，優(yōu)化了超疏水炭黑-石墨雙層吸氣陰極的性能，并提高其長(zhǎng)期工作的穩(wěn)定性。

傳統(tǒng)的吸氣陰極(ABC)具有良好的產(chǎn)H₂O₂的性能，但隨著操作時(shí)間的延長(zhǎng)，H₂O₂產(chǎn)率顯著下降。采用無(wú)氣體擴(kuò)散層(GDL)的新型ABC(CL-S)不僅可以大大降低電極的制備成本，還在10，20，30和40 mA cm^-2的電流密度下，展現(xiàn)出優(yōu)異的H₂O₂產(chǎn)率(232±1，407±28，338±45和273±11 mg L^-1 h^-1)和電流效率(73%、64%、35%和21%)。

為了提高催化劑制備H₂O₂的性能，本文通過煅燒進(jìn)一步優(yōu)化了雙層陰極的疏水性。在10、20、30和40 mA cm^-2的電流密度下，煅燒后的催化劑CL-Sc的H₂O₂產(chǎn)率分別為(270±8)、(571±7)、(750±25)和(988±28) mg L^-1 h^-1，較CL-S分別增加了16%、40%、122%和262%，比未煅燒的催化劑的性能提高了40%。基體除了在陰極結(jié)構(gòu)中起到支撐作用外，基體還起著傳遞電子的作用。

因此，本文將SSM替換為TM，煅燒后形成了催化劑CL-Tc。測(cè)試結(jié)果表明，當(dāng)電流密度為10、20、30、40 mA cm^-2時(shí)，CL-Tc的H₂O₂產(chǎn)率分別為(320±2)、(630±1)、(936±1)、(1189±4) mg L^-1 h^-1，并且電流效率分別為100%、99%、98%和94%。

這說(shuō)明轉(zhuǎn)變基體后，CL-Tc的H₂O₂制備性能顯著提高，電流效率可以接近甚至達(dá)到100%，可以說(shuō)明只有2e^–的ORR發(fā)生在催化層的活性位點(diǎn)，沒有其他副反應(yīng)發(fā)生。值得注意的是，在超過100小時(shí)的測(cè)試過程中，CL-Tc的性能保持良好，這說(shuō)明本文制備的CL-Tc同時(shí)具有高產(chǎn)率和穩(wěn)定的優(yōu)點(diǎn)。

本工作著重于提高ABC的H₂O₂產(chǎn)率、電流效率和長(zhǎng)期工作的穩(wěn)定性。在傳統(tǒng)的“三明治”電極的制備基礎(chǔ)上，對(duì)催化劑進(jìn)行煅燒，以調(diào)節(jié)催化層的疏水性，建立穩(wěn)定的超疏水液-氣-固三相界面，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了更好的氧傳質(zhì)。

此外，通過煅燒還優(yōu)化了催化劑的活性位點(diǎn)，有效的避免了H₂O₂再吸附還原為H₂O，提高了催化劑的的穩(wěn)定性。更重要的是，陰極結(jié)構(gòu)的變化使制備過程更容易和更經(jīng)濟(jì)，還克服了傳統(tǒng)ABC的催化層和氣體擴(kuò)散層之間的凸起和分離。綜上所述，CL-Tc是一種高效且可以穩(wěn)定制備H₂O₂的陰極催化劑，并且本文的催化劑制備策略簡(jiǎn)單，成本低，不僅為H₂O₂的高效制備提供了新的見解，也為未來(lái)陰極的實(shí)際應(yīng)用和放大提供了新的見解。

Electrochemical Production of H₂O₂ with 100% Current Efficiency and Strong Stability by Adjusting the Interfacial Side Reactions of Air-Breathing Cathodes, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142417.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142417.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/08/dbedbdb14a/

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