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高容量富鋰正極材料在鋰離子電池中的實(shí)際應(yīng)用在很大程度上受到了與電解質(zhì)嚴(yán)重副反應(yīng)的限制。

廈門大學(xué)楊勇、龔正良等報(bào)告了一種高穩(wěn)定富鋰Li₂RuO₃正極，該正極通過在全固態(tài)鋰電池(ASSLBs)中與硫化物固態(tài)電解質(zhì)（如Li₆PS₅Cl）的界面形成鈍化固體電解質(zhì)界面，有效抑制了嚴(yán)重的寄生界面反應(yīng)和通常在液態(tài)電解液中觀察到的快速增加的界面阻抗。

圖1. 電化學(xué)表征

由于Li₂RuO₃/硫化物電解質(zhì)界面具有極高的界面穩(wěn)定性，Li₂RuO₃在0.05 C的倍率下具有257 mAh g^-1的高可逆容量，并且在1 C的倍率下經(jīng)過1000次循環(huán)后具有前所未有的循環(huán)穩(wěn)定性，容量保持率達(dá)到90%。重要的是，在這種配置的ASSLBs中，即使經(jīng)過600次循環(huán)，Li₂RuO₃的可逆氧氧化活性也能得到很好的保持，因此富鋰材料的常見電壓衰減也顯著降低。

圖2. 電極-電解質(zhì)界面的特性

XPS和橫截面SEM表征結(jié)合DFT計(jì)算表明，界面反應(yīng)產(chǎn)物的性質(zhì)對ASSLBs的界面穩(wěn)定性起著至關(guān)重要的作用。在Li₂RuO₃正極和硫化物電解質(zhì)之間形成的電子絕緣相會抑制電解質(zhì)的進(jìn)一步電化學(xué)氧化并穩(wěn)定界面。EIS結(jié)果證實(shí)在長期循環(huán)過程中形成了具有穩(wěn)定界面阻抗的穩(wěn)定界面相。

此外，mRIX顯示，在長期循環(huán)過程中，可逆的氧氧化還原活性可以很好地保持，有利于可逆地利用陰離子氧化還原反應(yīng)，有效緩解電壓衰減，從而獲得優(yōu)異的電化學(xué)性能。這項(xiàng)研究的發(fā)現(xiàn)為合理設(shè)計(jì)富鋰正極/硫化物電解質(zhì)界面以實(shí)現(xiàn)高能量密度ASSLBs提供了很好的指導(dǎo)。

圖3. 電化學(xué)過程中正極復(fù)合界面的形態(tài)演變

Highly reversible Li2RuO3 cathodes in sulfide-based all solid-state lithium batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01067d

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楊勇/龔正良EES：高可逆富鋰正極，1000次循環(huán)容量保持90%！

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