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Nano Letters: 非均勻單原子與團簇的遠程協(xié)同，增強電催化堿性O(shè)ER活性

單原子和團簇催化劑以其高的表面原子比和獨特的電子結(jié)構(gòu)在能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)中得到了廣泛的應(yīng)用。然而，單原子或團簇催化劑的性能在許多情況下仍不理想，尤其是涉及多步多電子反應(yīng)的催化過程。最近的研究發(fā)現(xiàn)，通過將單個原子和團簇集成到一個體系中，可以獲得較高的催化性能。

對于大多數(shù)均相單原子團簇系統(tǒng)，它們之間的協(xié)同作用主要歸因于均相活性位點的組合；而多相單原子團簇體系結(jié)合了不同物種的優(yōu)點，在催化反應(yīng)中顯示出巨大的潛力。具體來說，多相單原子團簇體系中不同位點吸附行為的多樣性使得中間構(gòu)型的調(diào)節(jié)成為可能，從而提高了催化劑的性能。因此，有必要構(gòu)建異構(gòu)原子團簇系統(tǒng)并實現(xiàn)它們之間的有效協(xié)同。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)鮑駿、曾杰和張志榮等通過電化學(xué)沉積的方法將Ir單原子、Co團簇和Co團簇與Ir單原子錨定在氮摻雜的碳(N-C)載體上(Ir₁/N-C、Co_n/N-C和Co_nIr₁/N-C)。

性能實驗結(jié)果表明，在堿性條件下，Co_nIr₁/N-C催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為262 mV，遠低于商業(yè)IrO₂(335 mV)、Con/N-C(369 mV)、Ir1/N-C(430 mV)和N-C(453 mV)。上述結(jié)果表明，單個銥原子對OER沒有活性，但可以與Co團簇協(xié)同作用，顯著提高OER活性。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Ir和Co物種之間的距離為8 ?的Co_nIr₁/N-C中，決速步從Co_n/N-C中的*OOH的形成轉(zhuǎn)變?yōu)?O的形成，并且反應(yīng)能壘由1.81 eV降低到1.72 eV。結(jié)構(gòu)研究進一步闡明了活性改善的來源：對于Co_nIr₁/N-C，Co位點上的*OOH與Ir原子配位的OH物種之間形成距離為2.49 ?的具有O-H···O構(gòu)型的氫鍵。氫鍵極大地加強了*OOH中間體與Co位的結(jié)合，從而降低了*O中生成*OOH的自由能。

同時，對于Ir單原子和Co團簇之間距離較短的Co_nIr₁/N-C-5.6 ?，其決速步能壘大于Co_nIr₁/N-C-8 ?，表明Ir和Co位點之間適當距離的遠程協(xié)同作用有效地提高了Co_nIr₁/N-C對OER的性能?？偟膩碚f，這項工作不僅展示了一種在多相單原子和團簇之間提高催化性能的遠程協(xié)同策略，這有助于實現(xiàn)中間體結(jié)構(gòu)的優(yōu)化以加速涉及更復(fù)雜產(chǎn)物的電催化反應(yīng)。

Remote Synergy between Heterogeneous Single Atoms and Clusters for Enhanced Oxygen Evolution. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00228

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