界面層的穩(wěn)定性主要取決于鋰金屬電池中固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)的組成和分解產(chǎn)物的分布。因此,設(shè)計SSEs成為構(gòu)建均勻穩(wěn)定界面層的一個有吸引力的方法。
中科院過程所張鎖江院士、Yingjun Cai等采用五氟苯乙烯(PFS)來為固態(tài)電池構(gòu)建堅固的界面層。
圖1. 理論計算
從7Li固態(tài)核磁共振譜、密度泛函理論和分子動力學計算的結(jié)果來看,PFS促進了鋰鹽的解離,產(chǎn)生了更多的自由鋰離子,可以提高離子導電性。XPS深度刻蝕和TOF-SIMS表征共同表明,將PFS引入聚合物固態(tài)電解質(zhì)后,梯度界面層由豐富的C-F鍵表層和豐富的LiF&Li3N底層組成,能夠?qū)崿F(xiàn)鋰離子的快速傳輸和均勻沉積。此外,它還能有效抑制分解,提高電解質(zhì)的穩(wěn)定性。
圖2. SSE的理化性質(zhì)
因此,在0.2 mA cm-2和2.4 mA cm-2的臨界電流密度下,鋰/鋰對稱電池可以實現(xiàn)超過3000小時的穩(wěn)定超長時間循環(huán)。所制備的SSE在25°C時表現(xiàn)出4.3 × 10-4 S cm-1的高離子電導率,并在0°C和-20°C時具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性。
此外,基于制備的SSE的鋰金屬電池在室溫下具有高倍率(2C)能力和高電壓(NCM811)穩(wěn)定性。這種應(yīng)用電解質(zhì)添加劑產(chǎn)生均勻的界面層以保護電極和提高離子傳導動力學的方法,也適用于所有類型的堿金屬電池的界面層設(shè)計。
圖3. 全電池性能
Constructing interfacial gradient layers and enhancing lithium salt dissolution kinetics for high-rate solid-state batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107716
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