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?復旦車仁超AEM: 陽離子空位有序超結構增強鎢青銅負極的循環(huán)穩(wěn)定性

由于其結構開口和可調節(jié)性，鈮基鎢青銅氧化物最近成為極具吸引力的鋰離子電池（LIBs）快充負極。然而，具有鎢青銅結構的電極通常會受到由Li⁺嵌入/脫嵌引起的結構變化的影響，導致循環(huán)性能不理想。

為避免上述問題，復旦大學車仁超教授等人設計并制備了一種新型四方鎢青銅（TTB）結構Ba_3.4Nb₁₀O_28.4（BNO），并將其作為具有突出循環(huán)性能的LIB負極材料。其中，作者通過簡單的固態(tài)方法制備了BNO塊體，而BNO@C微球的合成采用噴霧干燥法，分為前驅體制備、噴霧干燥和煅燒三個過程。電化學測試表明，BNO在0.1 C時初始充電容量為167 mAh g^-1，首圈庫侖效率為55.7%。相比之下，BNO@C提供了252 mAh g^-1的增強可逆容量和70.6% 的更高首圈庫侖效率。

此外，BNO和BNO@C均表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性，其中 BNO@C優(yōu)于BNO。重要的是，基于商用LiFePO₄正極和BNO@C負極組裝的全電池也表現(xiàn)出令人滿意的倍率性能和循環(huán)壽命，即使在5 C下循環(huán)2000次后容量仍保持84.6%，證實了該負極的實際應用可行性。

圖1. LiFePO₄|BNO@C全電池的電化學性能

通過多種表征和理論研究，作者提出了一種合理的Li⁺傳輸和嵌入機制：最初，由于BNO顆粒之間的晶界，來自外部的Li⁺被快速傳輸。然后，它們移動到具有陽離子空位有序超結構的單個粒子中，其中Li⁺沿著孿晶邊界或陽離子空位帶遷移并最終嵌入活性位點。憑借穩(wěn)定的上層結構，暗帶中空置的三角形和四邊形隧道充當Li⁺存儲的活性中心，而亮帶中的非活性五邊形確保了局部結構穩(wěn)定性。

因此，優(yōu)異的倍率性能可歸因于較大的Li⁺擴散系數(shù)，這得益于其內部的實質性邊界和快速傳輸路徑。穩(wěn)定的循環(huán)性能源于BNO和BNO@C的低應變特性，這得益于前所未有的陽離子空位有序超結構?？傊?，這項研究對于建立鎢青銅負極結構-性能關系并促進穩(wěn)定LIB負極的合理設計具有重要意義。

圖2. BNO和BNO@C的原位XRD表征

Cation-Vacancy Ordered Superstructure Enhanced Cycling Stability in Tungsten Bronze Anode, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201967

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