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多晶富鎳正極（PCNCs）的商業(yè)化受到嚴(yán)重的性能退化和安全問題的阻礙，單晶富鎳正極（SCNCs）由于其優(yōu)異的結(jié)構(gòu)和循環(huán)穩(wěn)定性而引起了廣泛關(guān)注。目前大多數(shù)研究集中在SCNCs的試錯合成、改性及與PCNCs的比較上，然而很少有系統(tǒng)的分析和總結(jié)來揭示其主要挑戰(zhàn)、爭議和相應(yīng)的主要原因。

在此，中南大學(xué)紀(jì)效波教授等人綜述了SCNCs從材料合成到結(jié)構(gòu)/界面退化的挑戰(zhàn)和改性策略。首先，作者概述了SCNCs的結(jié)構(gòu)、電化學(xué)性質(zhì)及相關(guān)起源，并將其與PCNCs進(jìn)行了比較。與PCNCs相比，SCNCs表現(xiàn)出增強(qiáng)的結(jié)構(gòu)/循環(huán)穩(wěn)定性、抑制放氣及更好的熱安全性，這主要?dú)w功于其獨(dú)特的單晶結(jié)構(gòu)減少了高反應(yīng)表面積并消除了內(nèi)部晶界和增加的機(jī)械強(qiáng)度。

然后，作者全面討論了目前SCNCs存在的關(guān)鍵問題及其背后原因，如復(fù)雜合成方法和晶體生長機(jī)制、緩慢Li擴(kuò)散動力學(xué)、晶內(nèi)微裂紋和表面重建等，從而促進(jìn)對SCNCs工業(yè)生產(chǎn)壁壘和電化學(xué)失效機(jī)制的深入理解。此外，作者總結(jié)了提高SCNCs的Li動力學(xué)和循環(huán)穩(wěn)定性的有效改性策略，包括顆粒尺寸/形狀調(diào)節(jié)、晶面暴露、化學(xué)組成調(diào)控、元素?fù)诫s、表面/界面工程和電解液優(yōu)化等。

圖1. SCNCs的四種主要合成路線的示意圖

盡管SCNCs的合成成本高且存在固有缺陷，但其在優(yōu)異的結(jié)構(gòu)/循環(huán)穩(wěn)定性、熱安全性及高壓下抑制氣體產(chǎn)生方面的關(guān)鍵優(yōu)勢使其有望用于高性能鋰離子電池。特別是SCNCs的發(fā)展還處于早期階段，有必要進(jìn)一步優(yōu)化和研究。

因此，迫切需要更多的定量研究來確定哪種單晶NCM最適合實際應(yīng)用：一方面，作者建議適當(dāng)增加Ni含量和上限截止電壓以抵消Li傳輸緩慢造成的容量損失。同時，作者提出降低Co含量或用其他廉價元素代替以彌補(bǔ)SCNCs的高生產(chǎn)成本。此外，作者還認(rèn)為進(jìn)行合理的改性，包括粒度和晶面控制、體元素?fù)诫s和表面涂層，以調(diào)節(jié)鋰擴(kuò)散動力學(xué)、晶體/電子結(jié)構(gòu)及表面/界面電荷傳輸和穩(wěn)定性。如果進(jìn)一步與優(yōu)化的電解液相結(jié)合，這將促進(jìn)SCNC在具有高能量密度和長日歷壽命的電動汽車電池中的快速商業(yè)應(yīng)用。

圖2. 富鎳正極的失效機(jī)理和電解液添加劑對重構(gòu)CEI層的改性示意圖

Challenges and Strategies towards Single-Crystalline Ni-Rich Layered Cathodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201510

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中南紀(jì)效波AEM綜述：單晶富鎳層狀正極的挑戰(zhàn)與策略！

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