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為最大限度地提高貴金屬基催化劑的金屬利用率并再生團聚金屬催化劑的活性，科學(xué)家們將金屬納米顆粒（NPs）縮減為單原子（納米顆粒的單原子化），但精確控制單原子化以優(yōu)化催化性能仍是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，清華大學(xué)李亞棟院士、南開大學(xué)劉錦程研究員和北京師范大學(xué)李治等人報道了一種激光燒蝕策略，以實現(xiàn)對CeO₂上Pt納米顆粒（Pt_NP）到Pt單原子（Pt₁）轉(zhuǎn)化的精確調(diào)節(jié)。通過設(shè)置不同的激光功率和照射時間，可以將CeO₂上Pt₁相對于總Pt的比例精確地控制在0-100%。

所獲得的具有約19%的Pt₁和81%的Pt_NP的Pt₁Pt_NP/CeO₂催化劑表現(xiàn)出比Pt₁/CeO₂、Pt_NP/CeO₂和其它Pt₁Pt_NP/CeO₂的催化劑高得多的CO氧化活性。

通過DFT計算，作者分別評估了Pt₁/CeO₂-O_v-Ce_v、Pt₁₀/CeO₂和Pt₁₀-Pt₁/CeO₂-O_v-Ce_v上各基本步驟的反應(yīng)機理和能量。研究發(fā)現(xiàn)，CO在Pt/CeO₂(110)上的氧化通常采用Mars-van Krevelen (MvK)機制，CO與晶格氧反應(yīng)，隨后通過吸附O₂而愈合。

結(jié)果表明，Pt₁₀/CeO₂上的速率決定步驟（RDS）是晶格氧氧化CO的第一步，需要1.10 eV的勢壘。相反，在相鄰摻雜Pt₁原子的輔助下，晶格氧氧化CO會顯著降低第一步的反應(yīng)勢壘至0.67 eV。因此，反應(yīng)溫度大大降低，與上述實驗結(jié)果一致。

雖然從*COO中間體生成CO₂需要0.98 eV，但由于吸附劑對氣體分子的熵效應(yīng)，很容易克服。此外，Pt-O_v-Ce_v-d構(gòu)型最穩(wěn)定的Pt₁位點也難以催化CO氧化。Pt₁/CeO₂-O_v-Ce_v的CO氧化第二步高達(dá)1.91 eV，與Pt_NP和混合Pt₁Pt_NP相比是最差的。

CO在Pt₁/CeO₂上的氧化也需要兩個位點的協(xié)同作用，因此Pt₁Pt_NP/CeO₂催化劑上的單個Pt₁位點通常不直接參與反應(yīng)，而是作為旁觀者調(diào)節(jié)表面氧的能量，從而降低了RDS的活化能。

Controllable Conversion of Platinum Nanoparticles to Single Atoms in Pt/CeO₂ by Laser Ablation for Efficient CO Oxidation. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.2c11739.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c11739.

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JACS：Pt/CeO2中轉(zhuǎn)化為單原子助力高效CO氧化

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