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潘洪革/高明霞?ACS Energy Letters：853Wh/kg高比能1000次循環(huán)長壽命實(shí)用全固態(tài)電池！

全固態(tài)鋰離子電池（ASSLIBs）被認(rèn)為是下一代高能量和安全電池最有希望的選擇。

西安工業(yè)大學(xué)潘洪革、浙江大學(xué)高明霞等首次展示了一種實(shí)用的全固態(tài)電池，它以富含鋰和錳的層狀氧化物（LMRO，0.5LiNi_0.33Co_0.33+xMn_0.33?xO₂?0.5Li₂MnO₃）為正極、Li6PS5Cl為電解質(zhì)。

圖1. 具有不同Co含量的LMRO的結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)性能

在各種硫化物電解質(zhì)中，鋰硫銀鍺礦Li₆PS₅X(X = Cl, Br, I)因其高離子電導(dǎo)率（10-3-10-2 S cm-1）、低成本、和良好的加工機(jī)械性能，被視為最適合ASSLIBs的固態(tài)電解質(zhì)，在此被選中。結(jié)果，基于LMRO的最佳ASSLIBs表現(xiàn)出高放電容量（244.5 mAh g^-1）、高能量密度（853 Wh kg^-1）和遠(yuǎn)優(yōu)于液態(tài)電池的出色長期循環(huán)穩(wěn)定性（在1000次循環(huán)后容量保持率達(dá)到83%）。

此外，LPSCl電解質(zhì)在2.0和4.8 V之間的充放電過程中可以可逆地氧化和還原，2.0 V的放電截止電壓對于減少-S₀-物種是必不可少的，這有利于維持有效的界面電荷轉(zhuǎn)移通道并實(shí)現(xiàn) ASSLIBs的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2. 具有不同LiNiO₂含量的LMRO的結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)性能

更重要的是，通過簡單地調(diào)整Co和LiNiO₂組分的含量，LMRO的電子和離子電導(dǎo)率提高了4個(gè)數(shù)量級(jí)。此外，在ASSLIBs中，過渡金屬的溶解、氧的釋放和從層狀到尖晶石狀LMRO正極的相變可以被大大抑制。因此，這項(xiàng)工作的研究結(jié)果闡明了LMRO正極在ASSLIBs中的實(shí)際應(yīng)用，并豐富了對高壓氧化物正極和硫化物電解質(zhì)之間界面的理解。

圖3. LPSCl電解質(zhì)在循環(huán)期間的XPS表征

High-Energy and Long-Cycling All-Solid-State Lithium-Ion Batteries with Li- and Mn-Rich Layered Oxide Cathodes and Sulfide Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01637

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