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?加州大學(xué)劉平ACS Energy Letters：離子傳輸在高面容量鋰電池失效中的作用

電解液研究的最新進(jìn)展大大提高了鋰金屬電池（LMB）的循環(huán)壽命，但通常低于中等面積容量。因此，當(dāng)前的設(shè)計(jì)原則壓倒性地強(qiáng)調(diào)降低電解液對(duì)鋰的反應(yīng)性。

在此，美國(guó)加州大學(xué)圣地亞哥分校劉平教授等人發(fā)現(xiàn)高面積容量（>6 mAh cm^-2）Li||硫化聚丙烯酸酯（SPAN）電池在與四種局部高濃度電解液（LHCEs）配對(duì)時(shí)，主要是短路事件導(dǎo)致電池失效，這與電解液傳輸性能有關(guān)。由于醚對(duì)鋰金屬負(fù)極具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，因此作者以不同的醚作為主要溶劑并以BTFE作為稀釋劑制備了四種LHCE（LDBE、LDiPE、LDEE和LDME）以考察在高面積容量循環(huán)條件下體輸運(yùn)特性對(duì)電池性能的影響，四種醚分別是二丁醚（DBE）、二異丙醚（DiPE）、二乙醚（DEE）和二甲氧基乙烷（DME）。

結(jié)果表明，這些循環(huán)條件通常會(huì)超過(guò)Sand容量，并在這些原本高度穩(wěn)定的高庫(kù)倫效率電解液中引發(fā)枝晶鋰生長(zhǎng)。短路發(fā)生在具有高庫(kù)倫效率LHCE的電池中，除了LDME。

圖1. 高面積容量Li||SPAN電池在不同電解液中的性能

因此，Li||SPAN電池的壽命與電解液傳輸特性相關(guān)，包括離子電導(dǎo)率、Sand時(shí)間和容量。作者對(duì)循環(huán)鋰形態(tài)的進(jìn)一步研究揭示了顯著的宏觀均勻性差異，然后通過(guò)圖像處理技術(shù)對(duì)其進(jìn)行量化。在短路的LDEE電池中循環(huán)的鋰上發(fā)現(xiàn)了更廣泛的鋰晶粒尺寸分布和鋰枝晶的空間聚集，而在LDME電池中不存在。

利用導(dǎo)電性更高的LDME電解液的優(yōu)勢(shì)，作者設(shè)計(jì)并組裝了一個(gè)2 Ah Li||SPAN軟包電池，它在電池水平上提供了>260 Wh kg^-1的能量密度且可循環(huán)超過(guò)70次。因此，作者提倡進(jìn)一步開(kāi)發(fā)高離子電導(dǎo)率的LHCEs以在高面積容量循環(huán)時(shí)減輕傳輸驅(qū)動(dòng)的枝晶生長(zhǎng)，同時(shí)鋰負(fù)極的宏觀均勻性對(duì)于減輕電池短路也至關(guān)重要。

圖2. Li||SPAN軟包電池性能演示

The Role of Ion Transport in the Failure of High Areal Capacity Li Metal Batteries, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01114

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