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王春生/許康/楊曉青Angew：-40至50℃的寬溫NMC811||石墨鋰離子電池！

LiNi_xCo_yMn_zO₂ (x+y+z=1)||石墨鋰離子電池（LIBs）有望得到實際應(yīng)用。然而，它的低溫（≤-20℃）性能很差，因為Li⁺在電解質(zhì)主體和電解質(zhì)/電極間的傳輸所遇到的電阻增加會導(dǎo)致容量損失和電池失效。盡管已經(jīng)做出了巨大的努力，但仍然沒有有效的方法來降低主導(dǎo)低溫LIBs性能的電荷傳輸電阻（R_ct）。

美國馬里蘭大學(xué)王春生、陸軍研究實驗許康、布魯克海文國家實驗室楊曉青等提出了一種策略，即采用溶劑與Li⁺之間具有弱相互作用的低極性溶劑電解液來降低R_ct，從而在低于零的溫度下實現(xiàn)Li⁺的輕松傳輸。

圖1. 電解液設(shè)計

為實現(xiàn)實用的低溫NMC811||Gr電池，電解液應(yīng)滿足以下所有要求：1)在低溫和高溫下均保持液態(tài)；2)具有>10^-3 S cm^-1的高Li⁺電導(dǎo)率和高轉(zhuǎn)移數(shù)(>0.4)；3)在>4.5 V的電壓下保持氧化穩(wěn)定；4)能夠在正負極上形成薄而堅固的富含無機物的固體電解質(zhì)界面(SEI)和陰極電解質(zhì)界面(CEI)；5)具有快速的Li⁺脫溶劑化的動力學(xué)，這是增加R_ct的主要因素，但最難實現(xiàn)。

基于此，作者介紹了一種低極性溶劑電解液（LPSE），它可以很好地滿足上述所有特性。該體系可以通過高比例的接觸離子對(CIPs)和聚集體(AGGs) 和/或在稀釋劑的幫助下，來促進陰離子分解產(chǎn)生富含無機物的電極/電解質(zhì)界面（EEI）。同時，它特別強調(diào)了溶劑分子和Li⁺之間弱離子-偶極相互作用的重要性，這對于降低電荷轉(zhuǎn)移過程中的活化能和電阻至關(guān)重要。

圖2. Gr|Li和NMC811半電池的電化學(xué)性能

該想法以2.0 M LiFSI-EMC/TTE的示范性電解液為例進行說明，該電解液使NMC811||Gr電池能夠在-40至50℃的寬溫度范圍內(nèi)運行，并具有良好的穩(wěn)定性和高容量保持率。所得電池在25℃和1/3C下提供了113 mAh g^-1的高容量（98%的全電池容量）。

值得注意的是，它們還在-20℃下以1/3C的相同電流保持81%的室溫容量，而不會析鋰，并且在-30℃下保持84%的容量，在-40℃下保持78%的容量。電化學(xué)阻抗譜(EIS)測試表明，電池在EEI中同時表現(xiàn)出降低的R_ct和Li⁺傳輸電阻，以及這些過程的較小活化能，證明了LPSE在未來電池中的巨大潛力。

圖3. EIS表征

Enhancing Li+ Transport in NMC811||Graphite Lithium-Ion Batteries at Low temperatures by Using Low-Polarity-Solvent Electrolytes. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202205967

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