采用鋰金屬(LiBCC)負極和固態(tài)電解質(zhì)(SE)的全固態(tài)電池正在積極開發(fā)中。然而,由于電化學和機械不穩(wěn)定,不穩(wěn)定的SE/LiBCC界面阻礙了它們的運行。
圖1. ASSB中Li3.75Si-CNT夾層的LiBCC沉積機制
麻省理工學院李巨等展示了一種超薄的納米多孔混合離子和電子導體(MIEC)夾層(3.25 um),它可以調(diào)節(jié)LiBCC的沉積和剝離,并作為Li0原子形成、LiBCC成核以及離子和電子在SE/LiBCC界面長距離傳輸?shù)?維支架。
這種MIEC夾層由硅化鋰和碳納米管組成,對LiBCC具有熱力學穩(wěn)定性,并具有高度親鋰性。此外,它的納米孔(<100納米)將沉積的LiBCC限制在LiBCC表現(xiàn)出”越小越軟”的尺寸依賴性塑性的尺寸體系中,由擴散變形機制支配。
圖2. 基于Li3.75Si-CNT存在的界面研究
因此,LiBCC仍然足夠柔軟,不會在接觸中機械地穿透SE。進一步沉積后,LiBCC在集流體和MIEC夾層之間生長,不直接接觸SE。
因此,以Li3.75Si-CNT/LiBCC箔為負極、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2為正極的全電池顯示出207.8 mAh g-1的高比容量、92.0%的初始庫侖效率、200次循環(huán)后88.9%的容量保持率(幾十次循環(huán)后庫侖效率達到99.9%),以及出色的倍率能力(5C下76%)。
圖3. 使用Li3.75Si-CNT MIEC夾層的全電池的電化學性能
Ultra-Thin Lithium Silicide Interlayer for Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210835
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