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?何冠杰Angew.：重水（D2O）電解液助力鋅離子電池3000次無衰減循環(huán)！

水系鋅離子電池（ZIBs）以其優(yōu)異的工業(yè)適應(yīng)性和高能量密度等優(yōu)點(diǎn)在水系儲能技術(shù)中得到了越來越多的研究。然而，由于析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER），水系電解液的實(shí)際應(yīng)用受到其窄的電化學(xué)穩(wěn)定電位窗口（純水為1.23V）的限制。此外ZIBs中的復(fù)雜副反應(yīng)嚴(yán)重干擾了穩(wěn)定循環(huán)，這已成為水系儲能技術(shù)的巨大挑戰(zhàn)。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)及表征

倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰等首次將水的同位素（EEI）的電化學(xué)效應(yīng)應(yīng)用于鋅離子電池（ZIBs）的電解液中，以應(yīng)對嚴(yán)重的副反應(yīng)和大量氣體產(chǎn)生的挑戰(zhàn)。

從動力學(xué)研究的角度來看，作者首先對EEI在D₂O和H₂O中的情況進(jìn)行了分子動力學(xué)（MD）模擬，發(fā)現(xiàn)了離子在D₂O中的低擴(kuò)散系數(shù)，證明了D₂O基電解液在ZIBs中的良好潛力。由于D₂O中離子的低擴(kuò)散系數(shù)和強(qiáng)協(xié)調(diào)性，電池中發(fā)生副反應(yīng)的概率降低，在循環(huán)過程中表現(xiàn)出更寬的電化學(xué)窗口、更少的pH變化和更少的氫氧化鋅硫酸鹽（ZHS）生成。

圖2. 半電池性能

更值得注意的是，D₂O環(huán)境可以調(diào)解循環(huán)過程中ZHS的相態(tài)。在這里，作者首次發(fā)現(xiàn)，D₂O抑制了ZHS在循環(huán)過程中因結(jié)合水的變化而引起的不同階段的ZHS的產(chǎn)生，提供了一個(gè)更穩(wěn)定的電極-電解質(zhì)界面。

因此，與基于H₂O的電解液相比，使用D₂O的全電池表現(xiàn)出更穩(wěn)定的循環(huán)性能，在電壓窗口為0.8-2.0V的1,000次循環(huán)和電壓窗口為0.8-1.9V的3,000次循環(huán)后，表現(xiàn)出~100%的可逆轉(zhuǎn)效率。

圖3. 全電池性能

When It’s Heavier: Interfacial and Solvation Chemistry of Isotopes in Aqueous Electrolytes for Zinc-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202300608

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