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Nature子刊：水伏效應(yīng)功不可沒！有效增強(qiáng)光催化水分解產(chǎn)H2和H2O2

光催化技術(shù)是可持續(xù)生產(chǎn)氫(H₂)和過氧化氫(H₂O₂)的一條有前景的途徑。盡管已經(jīng)作出了相當(dāng)大的努力來改善催化劑的光催化性能，例如缺陷工程、助催化劑修飾和異質(zhì)結(jié)構(gòu)，但仍存在嚴(yán)重的光生載流體復(fù)合和光催化劑界面電子傳遞的動(dòng)力學(xué)緩慢等問題，這導(dǎo)致光催化劑的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率仍然很低。

基于此，西北工業(yè)大學(xué)李炫華課題組提出了一個(gè)水伏效應(yīng)增強(qiáng)的光催化系統(tǒng)，其中聚丙烯酸(PAA)和氧化鈷(CoO)-氮摻雜碳(NC)(PAA/CoO-NC)協(xié)同光催化水分解產(chǎn)生H₂和H₂O₂。

在光催化性能測試過程中，研究人員在PAA/CoO-NC上光沉積0.1 wt%Pt助催化劑。隨著Ar/H₂O蒸汽注入速率為1100 mL h^?1時(shí)，PAA/CoO-NC上的H₂和H₂O₂產(chǎn)量分別為由48.4 mmol g^?1 h^?1和20.4 mmol g^?1 h^?1；并且PAA/CoO-NC在400 nm光照下的量子表觀產(chǎn)率(AQY)為56.2%。

此外，在該水伏增強(qiáng)光催化劑系統(tǒng)中，PAA/CoO-NC在反應(yīng)80小時(shí)后，其性能保持了其初始的92%，表明PAA/CoO-NC具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

基于能帶結(jié)構(gòu)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員提出水伏效應(yīng)增強(qiáng)PAA/CoO-NC光催化的機(jī)理：在光照下，PAA/CoO-NC吸收光并激發(fā)光生載體分離，光生電子由CoO的CBM遷移到NC，然后轉(zhuǎn)移到Pt助催化劑上生成H₂，在CoO的VBM中的光生空穴用來產(chǎn)生H₂O₂；由于水伏效應(yīng)的影響，光催化劑與NC界面之間的肖特基勢壘高度下降，大大促進(jìn)了載流子的分離和在光催化劑上的轉(zhuǎn)移。

此外，水伏效應(yīng)在H⁺載體和納米結(jié)構(gòu)的反應(yīng)中心之間產(chǎn)生了強(qiáng)烈的相互作用，從而進(jìn)一步改善了水分解動(dòng)力學(xué)，這些特性共同提高了該系統(tǒng)的光催化性能。

Hydrovoltaic Effect-Enhanced Photocatalysis by Polyacrylic Acid/Cobaltous Oxide–Nitrogen Doped Carbon System for Efficient Photocatalytic Water Splitting. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37366-3

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