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Adv. Sci.：三元鋰鹽電解液實(shí)現(xiàn)4.7V高壓鋰離子電池

作為下一代鋰離子電池（LIBs）高能正極的富鋰和富鎳（LRLOs和NRLOs）層狀氧化物具有催化表面，這導(dǎo)致了大量的界面反應(yīng)、過渡金屬離子溶解、氣體生成，并最終阻礙了其在4.7V下的應(yīng)用。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)及高壓性能驗(yàn)證

華中科技大學(xué)韓建濤、方淳、Yaqing Lin等通過調(diào)節(jié)鋰鹽的前沿分子軌道能級(jí)，構(gòu)建了具有富含F(xiàn)、B和P的無機(jī)物/有機(jī)物/富含無機(jī)物結(jié)構(gòu)的正極-電解質(zhì)界面（CEI）和無機(jī)物/有機(jī)物結(jié)構(gòu)的負(fù)極-電解質(zhì)界面（AEI）。具體而言，作者選擇了比LiPF₆和EC具有更低LUMO和更高HOMO的LiDFOB（二氟草酸硼酸鋰）和LiDFP（二氟磷酸鋰）來替代部分LiPF₆，通過將0.5m LiDFOB、0.2m LiDFP和0.3m LiPF₆在EC/碳酸二乙酯（DEC，體積比1：1）中混合配成三元氟化鋰鹽電解液（TLE）。

研究顯示，LiDFP和LiDFOB顯著增加了CEI和AEI中無機(jī)成分的含量。這些富含F(xiàn)、B和P的無機(jī)成分不僅可以提高界面的穩(wěn)定性，減少過渡金屬溶解對(duì)負(fù)極界面膜的破壞，而且還有利于高壓LRLOs和NRLOs正極電池的高溫性能。

圖2. Li/NCM811半電池和石墨/NCM811全電池的性能

結(jié)果，在4.7V的高截止電壓下，Li/Li_1.2Mn_0.58Ni_0.08Co_0.14O₂半電池在200次循環(huán)后表現(xiàn)出83.3%的容量保持率，Li/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂半電池在1000次循環(huán)后達(dá)到83.3%的高容量保持率。此外，石墨/Li_1.2Mn_0.58Ni_0.08Co_0.14O₂全電池在2.0-4.65V下循環(huán)200次后，表現(xiàn)出85.1%的高容量保持率，而石墨/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全電池在2.7-4.5V下循環(huán)600次后表現(xiàn)出81%的容量。

更重要的是，TLE還保證了電池在45℃下的優(yōu)良性能，表明這種無機(jī)富集界面在高電壓和高溫下也很耐用。這項(xiàng)工作啟示我們，可以通過調(diào)節(jié)電解液中各成分的前沿分子軌道來調(diào)節(jié)電極界面膜的特性，從而提高電池性能，這在商業(yè)化應(yīng)用中很容易實(shí)現(xiàn)。

圖3. 機(jī)理示意圖

Interface Engineering via Regulating Electrolyte for High-Voltage Layered Oxide Cathodes-Based Li-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202206714

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