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Angew.：非平面巢狀[Fe2S2]團(tuán)簇位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高效ORR

金屬-氮-碳催化劑作為鉑（Pt）基氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑的替代物，通過(guò)調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的組成和空間結(jié)構(gòu)來(lái)獲得更好的性能仍被寄予很高的期望。

基于此，大連理工大學(xué)劉藝偉研究員、清華大學(xué)李亞棟院士、河南師范大學(xué)蘇小方等人報(bào)道了在氮摻雜碳平面上構(gòu)建了非平面巢狀[Fe₂S₂]團(tuán)簇位點(diǎn)。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e₂S₂@CN具有良好的穩(wěn)定性，優(yōu)于Fe₂@CN、Fe₁@CN和商用Pt/C的ORR性能。

同時(shí)，集成Fe₂S₂@CN催化劑的鋅-空氣電池峰值功率密度為225 mW/cm²，比容量為792 mAh/g。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了不同活性位點(diǎn)對(duì)氧的吸附和活化。雙原子Fe位點(diǎn)表現(xiàn)出與單原子Fe位點(diǎn)完全不同的吸附構(gòu)型，特別是Fe₂S₂@CN和Fe₂@CN均以過(guò)氧化物橋狀吸附O₂，而Fe₁@CN以超氧樣吸附O₂。

需注意，F(xiàn)e₂S₂@CN（-1.36 eV）和Fe₂@CN（-1.96 eV）的O₂吸附能高于Fe₁@CN（-0.01 eV），表明活性位點(diǎn)上Fe原子數(shù)量的變化促進(jìn)了O₂的吸附。作者進(jìn)一步分析了不同吸附構(gòu)型下O-O鍵長(zhǎng)度的變化，對(duì)比單原子位點(diǎn)上的超氧樣吸附，過(guò)氧化物橋樣吸附促進(jìn)了O-O鍵的伸長(zhǎng)，從而降低了O-O鍵斷裂時(shí)的能壘。

此外，作者研究了整個(gè)ORR過(guò)程的自由能，并在Fe₂S₂@CN和Fe₂@CN上給出了相應(yīng)吸附中間體的構(gòu)型。對(duì)于Fe₂S₂@CN和Fe₂@CN，前四個(gè)電子轉(zhuǎn)移步驟都是能量下降過(guò)程，但在O-O鍵斷裂和第一個(gè)O原子氫化中，兩者的結(jié)構(gòu)變化不同。當(dāng)?shù)谝粋€(gè)OH*被分離時(shí)，第二個(gè)O原子的吸附方式出現(xiàn)明顯的差異，導(dǎo)致了活性位點(diǎn)空間結(jié)構(gòu)的不同變形，最終影響了中間OH*在最后一步的解吸。

對(duì)于Fe₂@CN，OH*中間脫附過(guò)程為能量提升過(guò)程，表明其對(duì)OH*的吸附較強(qiáng)，限制了OH*的脫附速率；而Fe₂S₂@CN仍為能量降低過(guò)程，表明其削弱了OH*的吸附，優(yōu)化了OH*的吸附能，在熱力學(xué)上有利的ORR過(guò)程。

Non-planar Nest-like [Fe₂S₂] Cluster Sites for Efficient Oxygen Reduction Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202300826.

https://doi.org/10.1002/anie.202300826.

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