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中南大學(xué)陳立寶Angew.：反應(yīng)性聚合物作為人工SEI，助力鋰金屬電池超900次循環(huán)！

鋰金屬負極具有最高的理論容量和最低的電化學(xué)電勢，是鋰金屬電池（LMB）的理想選擇。然而，負極上鋰枝晶的形成阻礙了LMB的適當放電容量和實際循環(huán)壽命，特別是在碳酸酯電解液中。

圖1. APSEI的構(gòu)建及作用示意

中南大學(xué)陳立寶等開發(fā)了一種含有羧酸和環(huán)醚部分的反應(yīng)性替代聚合物P(St-MaI)，它可與鋰原位形成人工聚合物固體電解質(zhì)界面（APSEI）。首先，由于聚合物的柔性，P(St-MaI)@Li層可以適應(yīng)體積變化并保持良好的界面接觸。第二，具有反應(yīng)性羧酸和環(huán)醚基團的聚合物可以與鋰金屬反應(yīng)，產(chǎn)生相應(yīng)的離子傳導(dǎo)聚合物，從而提供光滑的鋰沉積膜。此外，強機械聚合物鏈在抑制鋰枝晶生長方面也起著關(guān)鍵作用。

圖2. 電化學(xué)特性研究

因此，受益于上述優(yōu)勢，具有P(St-MaI)@Li層的對稱Li||Li電池可以在1mA cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)900h以上，而不會增加極化電壓，此外Li||LiFePO₄全電池在碳酸酯電解液中以1C循環(huán)930次后保持了96%的高容量保持率。總體而言，這種人工SEI的創(chuàng)新策略可廣泛應(yīng)用于設(shè)計抑制鋰金屬負極上鋰枝晶生長的新材料。

圖3. 電化學(xué)性能研究

Reactive Polymer as Artificial Solid Electrolyte Interface for Stable Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305287

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