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能夠在高溫應(yīng)用場景下穩(wěn)定運行的鋰金屬電池（LMBs）是非常理想的。然而，由于電解液在高溫下的熱不穩(wěn)定性，傳統(tǒng)的鋰離子電池只能在60℃以下穩(wěn)定工作。

清華大學(xué)王超等利用多種離子-偶極相互作用，設(shè)計并開發(fā)了一種基于穩(wěn)定溶劑化結(jié)構(gòu)的熱穩(wěn)定電解液。

圖1. 電解液設(shè)計

研究發(fā)現(xiàn)，電解液溶劑化結(jié)構(gòu)中的強配位決定了高溫下鋰的沉積行為和固體電解質(zhì)界面的演化，這對于實現(xiàn)高鋰庫侖效率和避免鋰枝晶生長很重要。因此，作者首先利用DFT計算，發(fā)現(xiàn)了一個高度穩(wěn)定的溶劑化結(jié)構(gòu)，它可以在100℃下工作，不需要任何添加劑。基于此，作者設(shè)計了一種高溫穩(wěn)定的濃縮電解液（LiFSI/LiNO₃/TEGDME =1/1/2.3，摩爾比），并將其集成到LMB中。

圖2. 電解液溶劑化結(jié)構(gòu)表征

實驗顯示，新的溶劑化結(jié)構(gòu)可以在25℃-100℃的溫度范圍內(nèi)保持高安全性和循環(huán)穩(wěn)定性。特別是在90 °C下，Li||LFP電池可以循環(huán)120次以上，容量保持率達到95%。即使在100℃下，電池仍然可以穩(wěn)定地循環(huán)50次。而采用傳統(tǒng)碳酸酯電解液的電池在60℃下經(jīng)過20次循環(huán)就失效了。

在高溫下，由于溶劑化Li⁺的脫溶劑化能壘較低，相互作用弱的溶劑化結(jié)構(gòu)在Li⁺脫溶劑化過程中容易發(fā)生無序，導(dǎo)致大量鋰枝晶、死鋰生成和副反應(yīng)增加。相比之下，具有強離子-偶極相互作用的溶劑化結(jié)構(gòu)可以在高溫下保持穩(wěn)定。較高的Li⁺脫溶劑化能壘促進Li⁺以更均勻的形式沉積，從而提高電池的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3. 電化學(xué)性能對比

Stable High-Temperature Lithium Metal Batteries Enabled by Strong Multiple Ion-Dipole Interactions. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207645

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清華大學(xué)王超Angew：25-100℃寬溫鋰金屬電池！

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