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鋰硫（Li-S）電池因其高理論能量密度和低成本而成為大規(guī)模儲能和汽車電氣化的一項有前景的技術(shù)。降低硫正極孔隙率最近已被確定為改善電池實際能量密度和最小化孔隙填充電解液以延長電池在貧電解質(zhì)條件下的壽命的可行策略。但直接使用低孔隙率正極的Li-S電池會導(dǎo)致電極潤濕性差，電極反應(yīng)不均勻，從而導(dǎo)致電池快速失效。

美國太平洋西北國家實驗室Dongping Lu和Yucheng Fu等為了解和減輕與使用低孔隙電極有關(guān)的障礙，通過明確考慮電極潤濕性影響和電極形態(tài)，進行了多尺度建模，以預(yù)測電極潤濕、電解液擴散及其對Li-S電池中硫反應(yīng)的影響。

其中，三維孔隙尺度模型應(yīng)用離散元方法重建了具有不同二次顆粒尺寸的低孔隙率正極。結(jié)合多相流模擬，可以獲得不同低孔隙率正極設(shè)計的電解液滲透和電極潤濕信息。

模擬表明，與小顆粒正極（SPC）相比，大顆粒正極（LPC）在其孔隙內(nèi)容納的電解液多出74%，這提供了更大的表面積和更多的可利用硫。另外，正極潤濕信息被動態(tài)地納入一維器件尺度模型中，用于分析電化學(xué)反應(yīng)和預(yù)測放電曲線。多尺度模型能夠預(yù)測采用不同低孔隙正極設(shè)計的放電曲線和容量差異。

結(jié)果，采用LPC和SPC預(yù)測的Li-S電池容量與實驗測試的容量匹配良好，誤差小于9%。與傳統(tǒng)的一維模型相比，新提出的多尺度模型同時考慮了正極形態(tài)和初始電解液滲透，以用于電池性能預(yù)測，這與傳統(tǒng)模型不直接可行。

圖2. 電極潤濕曲線和曲率

此外，多尺度模型表明，對于低孔隙率電極，增加電極中的二次顆粒尺寸對于提高電極潤濕性和電池性能至關(guān)重要。不均勻的電解液分布也會導(dǎo)致不均勻的Li₂S沉積。這導(dǎo)致了孔道堵塞的增加和潛在的放電容量下降。

在相同的平均潤濕百分比條件下，電解液分布曲線也會影響電池性能。如果大多數(shù)電解液位于隔膜/正極界面區(qū)域附近，則硫?qū)⒏行У厥褂谩?/span>

總體而言，利用此開發(fā)的多尺度模型框架，可以分析和加速低孔隙率電極的設(shè)計，以將Li-S實用能量密度推到其極限。

圖3. 多硫化鋰的運輸和電解液的再分配

Understanding of Low-Porosity Sulfur Electrode for High-Energy Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203386

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AEM：多尺度模擬解析高能鋰硫電池的低孔率硫電極

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