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?黃云輝/許恒輝AEM：誘導(dǎo)形成富LiF的SEI實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命固態(tài)鋰金屬電池

固體電解質(zhì)間相（SEI）的組成對(duì)于鋰金屬負(fù)極基固態(tài)電池的穩(wěn)定運(yùn)行至關(guān)重要。

圖1. PVT-10CuPcLi的制備及表征

華中科技大學(xué)黃云輝、許恒輝等通過將完全共軛的多酞酸銅金屬（CuPcLi）引入PVDF-b-PTFE（PVT）固態(tài)聚合物電解質(zhì)中以調(diào)節(jié)其氧化還原狀態(tài)，并改善電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)以加速氟化成分的分解。因此，在鋰/電解質(zhì)界面原位形成了富含氟化鋰的有效SEI，增強(qiáng)了鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)，調(diào)節(jié)了鋰的沉積行為，在鋰/鋰半電池中提供了超過2000小時(shí)的超穩(wěn)定的鋰沉積/剝落性能。

此外，來自TFSI-的Cu²⁺和O原子之間的化學(xué)吸附抑制了電解質(zhì)中陰離子的移動(dòng)，并且CuPcLi改善了鋰離子的釋放，因此PVT-10CuPcLi固態(tài)聚合物電解質(zhì)表現(xiàn)出0.8 mS cm^-1的高鋰離子傳導(dǎo)率和0.74的高鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)。

圖2. 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，PVT-10CuPcLi固態(tài)聚合物電解質(zhì)與LiFePO₄配對(duì)，可提供出色的循環(huán)性能，即使在室溫和1C下循環(huán)1000次后，其容量保持率也達(dá)到92%。當(dāng)與高壓LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）正極配對(duì)時(shí)，電池可以在1C循環(huán)300次后仍具有超過88%容量保持率。此外，采用16-μm厚的PVT-CuPcLi電解質(zhì)、石墨負(fù)極和NCM523正極的軟包電池，在20次循環(huán)后可提供0.97 Ah的實(shí)際容量。

總體而言，這項(xiàng)工作提供了一個(gè)有效的策略，即通過調(diào)節(jié)一個(gè)理想的SEI層來改善界面穩(wěn)定性，從而在儲(chǔ)能系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定的沉積/剝離過程。

圖3. 全電池性能

Lithiated Copper Polyphthalocyanine with Extended π-Conjugation Induces LiF-Rich Solid Electrolyte Interphase toward Long-Life Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204425

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