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華科大張恒AEM：新型鋰鹽設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)超強(qiáng)聚合物基鋰金屬電池

在過去的五十年里，由于固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）具有優(yōu)越的柔性、良好的加工性能和無泄漏性，利用SPE的可充鋰金屬電池（LMPBs）得到了越來越多的關(guān)注。毋庸置疑，在所有SPE成分中，鹽陰離子對LMPB的整體性能有重大影響。

然而，雙三氟甲磺酰亞胺鋰（普遍應(yīng)用于目前的SPE中）對鋰金屬負(fù)極的界面穩(wěn)定性相對較差，這大大阻礙了LMPBs的長期循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 設(shè)計(jì)理念

華中科技大學(xué)張恒等鑒于n-非氟丁苯磺?；奶厥獬赡つ芰?，巧妙地選擇了一種類四氟乙烯磺酰亞胺鹽，即雙（n-非氟烷丁苯磺?；啺蜂嚕↙iNFSI），以用于調(diào)節(jié)負(fù)極側(cè)固體-電解質(zhì)界面相的特性。這主要是受到以下考慮的啟發(fā)。

1）NFSI-陰離子中多氟烷基鏈的電化學(xué)還原可能會(huì)產(chǎn)生類似特氟隆的氟聚合物[例如，(-CF_x-CF_x-)_n]，這可以使形成的SEI層具有卓越的柔性和化學(xué)穩(wěn)定性；

2）多氟烷基的強(qiáng)電子吸收能力（例如n-C₄F₉-）和磺酰亞胺結(jié)構(gòu)（-SO₂-N^(-)-SO₂-）中負(fù)電荷的脫域，可以改善鋰鹽的解離，從而確保鋰離子在SPE中的傳輸；

3）提議的LiNFSI鹽具有化學(xué)穩(wěn)定性，也能抵抗潮濕和其他濕氣，這有利于其在LMPB中的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 利用特氟隆類陰離子的鋰負(fù)極-電解質(zhì)界面的機(jī)理研究

研究結(jié)果表明，NFSI-與流行的TFSI-陰離子的共同使用可使鋰負(fù)極的界面穩(wěn)定性顯著提高[短路時(shí)間：954小時(shí)（LiNFSI-LiTFSI/PEO） vs. 791小時(shí)（LiNFSI/PEO）vs. 124小時(shí)（LiTFSI/PEO）]，但對傳輸特性的影響很小。此外，機(jī)理研究表明，NFSI-陰離子的還原分解產(chǎn)生了氟化低聚物/聚合物和LiF，這可以有效提高所獲得的SEI層的機(jī)械化學(xué)穩(wěn)定性。

特別是，將類似特氟隆的NFSI-陰離子與流行的TFSI-陰離子相結(jié)合的共鹽體系可以抑制TFSI-陰離子的不必要的分解，并進(jìn)一步調(diào)節(jié)SEI層的彈性和傳輸性能。因此，相應(yīng)的Li||LiFePO₄電池在不同的倍率下提供了前所未有的增強(qiáng)循環(huán)能力而沒有枝晶的形成（例如，超過300次循環(huán)的平均CE值>98%）。

該工作表明，巧妙的鹽陰離子化學(xué)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和共鹽策略可以成為調(diào)節(jié)電極-電解質(zhì)界面的有效方法，從而解決普遍存在的LMPB和其他類型的可充金屬電池所遇到的界面問題。

圖3. Li||LiFePO₄電池性能

Design of a Teflon-Like Anion for Unprecedently Enhanced Lithium Metal Polymer Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204085

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