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?龐歡Angew：系統(tǒng)合成16種高熵普魯士藍(lán)類似物用于鋰硫電池！

將高熵引入普魯士藍(lán)類似物（PBA）尚未引起鋰硫電池材料領(lǐng)域的關(guān)注。

揚州大學(xué)龐歡等通過簡便的共沉淀法系統(tǒng)地合成了一個從二元到高熵的PBAs庫。

圖1. 材料合成過程示意圖

具體而言，作者以五種金屬陽離子（Mn²⁺、Co²⁺、Ni²⁺、Cu²⁺和Zn²⁺）和K₃[Fe(CN)₆]為基礎(chǔ)，以水為溶劑，通過簡便的共沉淀法成功合成了16種從二元到高熵的PBAs。在這些PBAs中，作者選擇了4種PBAs，基于X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）光譜探討了不同金屬的引入對配位環(huán)境的影響，并結(jié)合元素圖譜分析證實了所有金屬的成功引入。

此外，NiFe、NiCuFe、CoNiCuFe和CoNiCuMnZnFe-PBA（HE-PBA）納米立方體被用作Li-S電池的硫主材料。多硫化物（LiPSs）吸附、原位紫外可見光（UV-vis）和循環(huán)伏安法（CV）測試顯示，HE-PBA不僅可以作為多硫化物固定劑來加強對多硫化物穿梭效應(yīng)的抑制，還可以作為催化劑來促進(jìn)多硫化物轉(zhuǎn)化。

圖2. 16種PBA的形態(tài)和成分表征

因此，電化學(xué)測試表明，HE-PBA-S正極實現(xiàn)了出色的性能，在0.1C下循環(huán)200次后，容量為570.9 mAh g^-1。此外，PBAs作為犧牲性前體，控制了從二元到三元的多種納米立方體結(jié)構(gòu)的金屬氧化物的合成，這為其他PBA衍生物的合成提供了實際指導(dǎo)。作者相信，通過這種共沉淀和熱解方法得到的各種新材料可以促進(jìn)PBA體系研究的進(jìn)一步發(fā)展，并為硫宿主材料的選擇提供寶貴的參考。

圖3. Li-S電池的性能

High-Entropy Prussian Blue Analogues and Their Oxide Family as Sulfur Hosts for Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202209350

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