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?北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2電還原高效生產(chǎn)乙醇

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）可以將溫室氣體轉(zhuǎn)化為高價值的化學(xué)品，如乙醇，但如何選擇性地生產(chǎn)一直是一個主要挑戰(zhàn)。其中，選擇性生產(chǎn)乙醇的一種可能的策略是在關(guān)鍵的C-C耦合步驟中使中間體偏向乙醇途徑。

基于此，北京大學(xué)深圳研究生院楊世和教授和香港理工大學(xué)黃勃龍教授等人報道了通過一步脈沖電位轉(zhuǎn)換，構(gòu)建了由F穩(wěn)定Cu(I)殼層和Cu(0)核層組成的圓盤狀Cu(I)/Cu(0)界面模型（P-Cu_x/Cu₂OF）。界面區(qū)域有利于乙醇的形成，保證了高達(dá)80.2%的高FE(C₂₊)。調(diào)整Cu(I)/Cu(0)比，乙醇的產(chǎn)率比純P-Cu提高18.5倍，相應(yīng)的局部電流密度（j_ethanol）達(dá)到128 mA/cm²。由于乙醇產(chǎn)物的選擇性提高了3.6倍（35.4%），活性提高了7.8倍（高達(dá)288 mA/cm²）。

通過DFT計算，作者探究了P-Cu_x/Cu₂OF催化劑的電子調(diào)制。作者構(gòu)建了P-Cu_x/Cu₂OF之間的中頻，其中表面的高富電子特征很明顯，反映了CO₂RR的高電活性。同時，投影偏態(tài)密度（PDOSs）進(jìn)一步展示了電催化劑的詳細(xì)電子結(jié)構(gòu)。對于原始Cu₂OF，Cu-3d軌道在E_V-2.51 eV附近有一個尖峰。O-s, p軌道主要分布在E_V-4.90 eV ~ E_V-8.10 eV范圍內(nèi)，而F-s, p軌道分布在更深的位置，與O-s, p軌道重疊有限。

在形成中頻后，電子結(jié)構(gòu)顯示明顯的調(diào)制。Cu-3d軌道上移至E_V-1.90 eV，顯著提高了CO₂RR的電活性。由于P-Cu和Cu₂OF之間的密切相互作用，F(xiàn)-s, p軌道也表現(xiàn)出明顯的上升趨勢。隨著F-s, p軌道的上移，它們與O-s, p軌道的重疊明顯增強(qiáng)，促進(jìn)了電子從電催化劑的表面轉(zhuǎn)移。此外，F(xiàn)-s, p和O-s, p軌道與中間體的s, p軌道的改進(jìn)耦合可以提供額外的活性位點(diǎn)，以促進(jìn)中間體的穩(wěn)定和進(jìn)一步轉(zhuǎn)化。

Engineering Cu(I)/Cu(0) interfaces for efficient ethanol production from CO₂ electroreduction. Chem, 2023, DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.027.

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